Вынужденное комбинационное рассеяние

Лабораторная работа № 3.

Исследование явления ВКР

Цель работы: Наблюдение основных закономерностей Вынужденного Комбинационного Рассеяния (ВКР)

Краткая теория

Вынужденное комбинационное рассеяние

Рассеянием света называется явление, при котором распро­страняющийся в среде направленный световой пучок отклоняется по всем возможным направлениям. Комбинационное рассеяние представляет собой процесс неупругого рассеяния света на опти­ческих колебаниях молекул или атомов.

Комбинационное рассеяние света было открыто в 1928 г. Этот эффект наблюдался одновременно советскими физиками Г. С. Ландсбергом и Л. И. Мандельштамом в твердых телах и индийским физиком Ч. Раманом в жидкостях. Суть явления заклю­чается в том, что при освещении некоторых веществ монохрома­тическим излучением с частотой w возникает рассеянное излучение, которое содержит линии с разностными частотами w-w₁, w-w₂, ... (стоксовы линии) и с суммарными частотами w+w₁, w+w₂, ... (антистоксоны линии). Частоты w₁, w₂, ... характерны для данного вещества, они лежат в инфракрасной области спектра и представляют собой частоты нормальных колебаний частиц этого вещества.

Для понимания механизма возникновения спектров комбинационного рассеяния рассмотрим следующий классический при­мер. Пучок света с частотой w надает на ансамбль независимых двухатомных молекул. Электрическое поле световой волны инду­цирует вмолекуле электрический дипольный момент, равный , где — напряженность электрического поля; a - линейная поляризуемость молекулы. Допустим, что молекула находится в колебательном движении, собственная частота ко­торого равна w₁. Если атомы в молекуле колеблются вдоль соеди­няющей их линии, то восприимчивость aбудет функцией w₁. Таким образом, в гармоническом приближении колебания молекулы можно описать системой уравнений:

(1)

где х — изменение расстояния между атомами; a₀ — поляризуемость молекулы при х = 0. Индуцированный электрический дипольный момент молекулы в этом случае равен

(2)

Электрические диполи, колеблющиеся с частотами w, w+w₁, или w-w₁, являются источниками рассеянных волн — рэлеевских, антистоксовых или стоксовых соответственно. Стоксовы и антистоксоны линии называют линиями комбинационного рас­сеяния. По квантовым представлениям стоксова компонента с частотой w-w₁, возникает, когда энергия фотона умень­шается на величину , равную энергии возбуждаемого при рассеянии кванта колебаний молекулы, антистоксова w+w₁ — когда энергия кванта первоначально возбужденной молекулы пере­дается излучению.

Явление вынужденного комбинационного рассеяния (ВКР), соответствующее описанному выше спонтанному процессу, было открыто в опыте Вудбери в 1962 г. При работе лазера в ре­жиме гигантских импульсов ВКР проявилось как свечение нитро­бензола, которым была заполнена ячейка Керра. Испускание спектральных компонент, сдвинутых относительно возбуждающего излучения на частоту внутримолекулярных колебаний также представляет ВКР, но вероятность этого процесса зависит от интенсивности падающего и рассеянного излучений. ВКР воз­никает только при интенсивности падающего пучка, превышаю­щей некоторую пороговую величину. В отличие от спонтанного рассеяния, интенсивность которого очень мала (порядка 10^-7—10^-8 части возбуждающего потока), при ВКР доля рассеянного потока достигает десятков процентов. Наряду с линиями с ча­стотами ( ) появляются линии более высоких порядков и рассеяние имеет четко выраженный направленный характер.

При анализе спонтанного комбинационного рассеяния прини­малось во внимание только влияние колебаний молекулы на рас­сеиваемые ею световые волны. Но поле световой волны оказы­вает и обратное влияние на молекулу, раскачивая ее колебания. Поля возбуждающего и стоксова излучений приводят к резонанс­ной раскачке колебаний молекулы с амплитудой, пропорциональ­ной произведению напряженностей падающей волны и стоксовой компоненты Е_пЕ_с. Эти индуцированные колебания, в свою оче­редь, вызывают еще большую модуляцию колебаний дипольного момента, происходящего под действием побуждающего излуче­ния, и тем самым приводят к усилению стоксова излучения и воз­никновению у дипольного момента новых спектральных компо­нент. Возбуждающее излучение и испытавшая большое усиление стоксова компонента рассеянного излучения создают в среде ко­герентный ансамбль диполей, излучаюшнх на антистоксовой частоте w+w₁ и стоксовой частоте второго порядка w-2w₁. Излучение на второй стоксовой частоте возникает еще и потому, что первая стоксова компонента w-w₁, достигая большой интен­сивности, сама начинает играть роль возбуждающего излучения ииспытывает вынужденное рассеяние с уменьшением частоты еще на w₁. Процесс увеличения числа спектральных компонент рассеянного излучения ограничивается из-за конечного запаса мощности исходного возбуждающего пучка.

Экспериментально наблюдаемое вынужденное комбинационное рассеяние качественно и количественно отличается от спонтан­ного. При низких мощностях лазера наблюдается линейное уве­личение мощности комбинационного рассеяния, типичное для спонтанного эффекта. С увеличением мощноетя волны накачки на линейной областью начинается область экспоненциального нарастания. Существенным образом изменяются когерентные свой­ства рассеянного излучения. При спонтанном эффекте комбинационного рассеяния рассеянное излучение, исходящее от различ­ий молекул, некогерентно даже при когерентном возбуждающем излучении. Наоборот, при эффекте вынужденного комбинационного рассеяния свет, рассеянный из какой-либо пространственной области и возбужденный пространственно когерентной лазерной волной, когерентен, что хорошо подтверждается в эксперименте. Изменяются и направленные свойства ВКР. Если для спонтанного эффекта комбинационного рассеяния характерно непрерывное угловое рас­пределение рассеянного излучения, то при ВКР наблюдается уже излучение и под выделенными углами. Направлен­ный характер ВКР обусловлен ин­терференцией когерентных вторичных волн, испускаемых диполями в различ­ных точках рассеивающей среды. Результат интерференции зависит от фазовых соотношений между этими волнами и от геометри­ческих условий эксперимента. Для стоксова излучения условия фазового синхронизма выполняются в любом направлении. Для антистоксова рассеяния в среде с нормальной дисперсией усло­вия пространственного синхронизма выполняются в направле­ниях, образующих небольшой угол с возбуждающим пучком, поэтому излучение с частотой w+w₁ распространяется вдоль конической поверхности (рис. 1), ось которой совпадает с воз­буждающим лазерным пучком.

Рис. 1. Генерация ВКР:
1 - лазер; 2 - линза; 3 – нелинейный кристалл; 4 – экран. Цвета показаны условно.

Важно отметить, что явление ВКР может быть получено не только на молекулярных, но и на атомарных, ионных колебаниях.

Виртуальный” уровень

Явление ВКР может быть легко описано с использованием представлений квантовой теории и понятия “виртуального” энергетического уровня.

Предположим, что в среде распространяется электромагнитная волна с частотой w. Для простоты из всех энергетических уровней будем рассматривать только основное и первое вожбужденное состояние среды. Переходу между этими состояниями соответствует частота w₁.

Генерация стоксовых компопент (рис. 2а)

В результате неупругого взаимодействия фотона hw с колебаниями среды энергия фотона делится на 2 части. Часть энергии излучается в виде фотона с частотой w_c=w-w_а часть превращаятся в энергию колебания среды hw_. Использование понятия «виртуального» уровня позволяет провести аналогию с процессом поглощения. Если в среде существует некоторый («виртуальный») уровень в, переход на который является резонансным с частотой излучения w, то излучение поглотится, а среда окажется возбужденной на этот уровень. Одним из путей релаксации из состояния в является спонтанный переход (при спонтанном КР) или вынужденный переход (при ВКР) на уровень 1 с генерацией фотона с частотой w_с.

Генерация антистоксова излучения (рис. 2б)

В этом случае часть атомов среды уже находится в возбужденном состоянии 1, т.е. каждый из этих атомов имеет энергию возбуждения hw_. При взаимодействии такого атома с фотоном с энергией hw атом переходит в возбужденное состояние с энергией hw_ac=hw+hw_, т.е. на виртуальный энергетический уровень в (рис. 2б). Затем происходит переход в основное состояние 0 с излучением кванта с частотой w_ac=w+w_.

Рис. 2. Иллюстрация эффекта ВКР с использованием “виртуального уровня”: а) – генерация стоксова излучения, б) – генерация антистоксова излучения

Если среду, способную к комбинационному рассеянию, поместить в оптический резонатор, то при наличии поля лазерной накачки усиление стоксовой компоненты способно скомпенсировать потери, и на частоте w_c возникает генерация. Генерация при ВКР представляет собой практический способ преобразования излучения импульсных лазеров (например, лазера на неодимовом стекле) в когерентное излучение, сдвинутое по частоте на колебательную частоту вещества.