Лекция 23. Детекторы нейтронов. Радиометрия и спектрометрия ядерного излучения

23.1. Детекторы нейтронов.В настоящее время не существует ни одного универсального метода, позволяющего измерять потоки нейтронов в любых энергетических интервалах при любых условиях. Тем не менее, существует множество методов, позволяющих решать эту задачу в ограниченных пределах. Для регистрации нейтронов используют различные виды вторичных излучений, возникающих в результате ядерных реакций или рассеяния нейтронов на ядрах с передачей им энергии.[181] При этом энергия нейтронов преобразуется в энергию протонов, ядер отдачи, α-частиц, γ-квантов и осколков деления.

Для регистрации тепловых нейтронов наиболее часто применяется реакция ¹⁰B(n, α)⁷Li. Сечение этой реакции велико и простым образом (закон 1/v) зависит от энергии нейтронов вплоть до 100 эВ. Реакция легко обнаруживается даже в присутствии интенсивных потоков γ-квантов, так как ее продукты характеризуются высокой удельной ионизацией. ¹⁰B доступен в виде изотопно-чистого материала (обогащение до ~96%), а химические свойства бора таковы, что он с успехом может быть введен в детектор.

Для получения эффективного газонаполненного счетчика необходимо ввести в него атомы ¹⁰B таким образом, чтобы испускаемые при реакции заряженные частицы могли попасть в чувствительный объем и вызвать ионизацию. Поскольку продукты реакции имеют сравнительно малый пробег, в борных счетчиках используются либо тонкие слои твердого B₄C в качестве покрытия стенок, либо газообразные соединения бора (BF₃ или B(CH₃)₃) для наполнения. При наполнении газообразным соединением бора ионизацию производят обе частицы (⁴He и ⁷Li), а при нанесении твердого слоя – только одна (другая поглощается стенкой). Поэтому счетчики с BF₃ более эффективны. Будучи помещены в замедлитель (парафин, полиэтилен и т.п.), они могут применяться и для регистрации быстрых нейтронов («всеволновые» счетчики). Эффективность такого детектора зависит от энергии нейтронов T_n и взаимного расположения источника нейтронов и счетчика.

При достаточно высоких потоках нейтронов (более 10⁹/(м²·с)) используют ионизационные борные камеры интегрирующего типа. Принцип действия ионизационных камер описан в п. 22.2. Для регистрации нейтронов любых энергий применяются также камеры деления, в которых ионизация создается при замедлении осколков деления тяжелых ядер. Выбор делящегося материала позволяет подобрать необходимую величину эффективности и подходящую энергетическую зависимость. Большой выход энергии в каждом акте деления дает возможность регистрировать нейтроны на фоне значительно больших потоков γ-квантов, чем это можно сделать с использованием реакции (n, α).[182]

Эффективными детекторами тепловых нейтронов служат камеры деления, содержащие ²³³U, ²³⁵U и ²³⁹Pu. Сечение деления их тепловыми нейтронами почти точно следует закону 1/v. Ядра, делящиеся под действием только быстрых нейтронов (²³⁸U, ²³⁷Np и др.), можно использовать для их регистрации, если необходимо отделить фон тепловых и промежуточных нейтронов.

Делящиеся вещества вводят в камеры обычно в виде тонких фольг, а не газов: газообразные вещества, содержащие делящиеся нуклиды, оказываются плохими наполнителями из-за высокой вероятности образования в них отрицательных ионов и вызываемой ими коррозии. Если требуется высокая эффективность и необходимо ввести в камеру большое количество делящегося материала, это достигается применением многопластинчатых конструкций.

Для регистрации быстрых нейтронов широко используется рассеяние на протонах; регистрация при этом становится возможной благодаря ионизации, производимой протоном отдачи. Сечение рассеяния сравнительно велико (см. табл. 13.4), а зависимость от энергии хорошо известна. Неудобство состоит в том, что энергия отдачи протона может принимать любые значения от нуля до T_n. Однако этот разброс энергий может быть учтен при обработке результатов.

Водород можно ввести в ионизационную камеру или счетчик в твердой или в газообразной форме. Подходящими твердыми веществами являются полиэтилен, парафин и т.п. Они служат источниками протонов, попадающих в чувствительный объем счетчика. Счетчик можно наполнить и чистым водородом. Недостаток такого наполнения – малая тормозная способность для протонов отдачи – может быть устранен при использовании смеси водорода с тяжелым инертным газом (криптоном или ксеноном). Применяются и тяжелые соединения водорода (метан, этан, этилен).

Регистрация нейтронов по протонам отдачи, продуктам реакций (n, p) или (n, α) может вестись также с использованием специальных фотоэмульсий и сцинтилляторов; в последнем случае иногда используются и реакции (n, γ).

Ядра, образующиеся в результате реакций под действием нейтронов, часто оказываются радиоактивными. По активности образующегося радионуклида можно в ряде случаев определить величину и энергетическое распределение нейтронного потока, вызвавшего наведенную радиоактивность. Детекторы, в которых используется этот метод, называются нейтронно-активационными. Нейтронно-активационный метод измерения обладает такими достоинствами, как широкий диапазон чувствительности, портативность (детекторы могут иметь форму тонких фольг или маленьких таблеток), а также возможность разделить во времени экспозицию детектора и измерение активности. Последнее дает возможность провести измерения в таких местах, где сделать это другим способом очень трудно или вообще невозможно.

Наведенная активность определяется формулой (16.13). При этом для потока нейтронов, постоянного в пределах детектора, равновесная активность

, (23.1)

где N – число активируемых ядер в детекторе, σ(T_n) – сечение активации, φ(T_n) – функция распределения нейтронов по энергиям. Вместе с формулой (16.13) это выражение устанавливает связь между наведенной активностью и величиной нейтронного потока.

Сечения активации зависят от энергии нейтронов, причем как их величина, так и характер энергетической зависимости различны у разных ядер. Поэтому можно в некоторых пределах подобрать вещества, наиболее соответствующие различным диапазонам энергии нейтронов. Детекторы, содержащие вещества, в которых наведенная активность возникает только в том случае, если энергия нейтронов превышает некоторую заданную величину, называются пороговыми. Детекторы, обладающие большой чувствительностью в узкой полосе энергий от T_min до T_max (благодаря резонансному максимуму) называют резонансными. Мерой эффективности такого детектора может служить резонансный интеграл

. (23.2)

Применяемые в нейтронно-активационных детекторах вещества должны иметь достаточно большие сечения активации. Желательно, чтобы продуктом активации был единственный радионуклид. Период его полураспада не должен быть ни слишком большим, ни слишком малым: в первом случае для измерения активности понадобится слишком много времени, во втором активность очень быстро исчезнет при переносе детектора из зоны облучения к счетчику.

В табл. 23.1. приведены основные свойства некоторых нейтронно-активационных детекторов. Можно видеть, что сечения активации тепловыми нейтронами, резонансные и пороговые энергии нейтронов, а также периоды полураспада продуктов имеют самые разнообразные значения.

Таблица 23.1.

Характеристики нейтронно-активационных детекторов

Вещество детектора	Продукт активации
Детекторы тепловых нейтронов и резонансные детекторы, реакция (n, γ)
Нуклид	Сечение активации, б*	Первый резонанс, эВ	Резонансный интеграл, б	T1/2	Вид (энергия, МэВ) излучения
55Mn	13,2		11,8	2,58 ч	β– (2,81), γ (разные)
59Co			49,3	5,27 лет	β– (0,318), γ (1,17, 1,33)
115In		1,46		54,1 мин	β– (1), γ (разные)
127I	5,6			25 мин	β–(2,12), γ (0,441, 0,528)
197Au	98,8	4,9		2,7 сут	β– (0,962), γ (0,412)
Пороговые детекторы
Нуклид	Реакция	Пороговая энергия, МэВ	Сечение активации, б**	T1/2	Вид (энергия, МэВ) излучения
27Al	(n, p)	2,6	0,08	9,5 мин	β– (1,75), γ (разные)
27Al	(n, α)	6,5	0,11	15 ч	β– (1,39), γ (1,37, 2,75)
28Si	(n, p)	4,4	0,19	2,26 мин	β– (2,85), γ (1,78)
31P	(n, p)	1,8	0,075	2,62 ч	β– (1,48)
32S	(n, p)	1,7	0,3	14,4 сут	β– (1,71)

* тепловыми нейтронами

** среднее по спектру нейтронов деления

23.2. Процесс регистрации частиц счетной установкой.Блок-схема счетной установки (для примера – со сцинтилляционным детектором) представлена на рис. 23.1. В соответствии со схемой процесс регистрации можно условно разбить на три стадии: 1) поглощение энергии излучения и формирование импульсов; 2) усиление и дискриминация импульсов; 3) счет импульсов.Элементарные процессы, лежащие в основе первой стадии, зависят от типа детектора (Лекция 22). Обратимся теперь к двум последним стадиям, являющимся общими для всех методов регистрации излучения, в основу которых положен счет частиц.

Сигнал (обычно импульс напряжения) с выхода детектора подается на вход предусилителя. Предусилитель располагается как можно ближе к детектору и служит преимущественно для согласования емкостных нагрузок. Он преобразует напряжение, которое имеется на малой емкости на его входе, в приблизительно равное напряжение на большой емкости выходного кабеля. В результате для передачи сигнала можно использовать кабель любой длины. Если необходимо большое усиление, предусилитель, наряду с согласованием нагрузок, обеспечивает усиление сигнала (в 10-100 раз).

Функция усилителя не нуждается в комментариях. Главным требованием, предъявляемым к усилителю, является требование линейности: амплитуда сигнала на выходе должна быть строго пропорциональна амплитуде сигнала на входе. Для сцинтилляционных детекторов (с фотоумножителем) и счетчиков Гейгера-Мюллера достаточно усиление в 100 раз.

Дискриминатор пропускает только те сигналы, амплитуда которых удовлетворяет некоторому условию. Различают амплитудные дискриминаторы двух видов. Одни из них – интегральные дискриминаторы – пропускают все импульсы, амплитуда которых превышает определенное значение (порог). Другие – дифференциальные дискриминаторы – пропускают только те импульсы, амплитуда которых лежит в определенных пределах. Дифференциальные дискриминаторы могут состоять из комбинаций интегральных.

Благодаря интегральному дискриминатору можно отсечь малые шумовые импульсы (присутствующие всегда), в то время как импульсы, вызванные излучением, будут при этом регистрироваться. Кроме того, он позволяет регистрировать частицы данного типа на фоне других частиц, которым соответствуют импульсы меньшей амплитуды (например, α-частицы на фоне β-частиц). Функции дифференциальных дискриминаторов будут рассматриваться ниже.

С выхода дискриминатора импульсы, имеющие нужную амплитуду и, как правило, постоянную длительность, подаются на пересчетную схему, осуществляющую непосредственно их счет.

23.3. Измерения активности.Измерения активности радионуклидов могут быть абсолютными (сначала определяется эффективность регистрации излучения счетной установкой ε, а затем по скорости счета частиц I находится истинное значение активности источника) и относительными (когда показания счетчика при работе с исследуемым источником сравниваются с показаниями от некоторого эталонного источника, активность которого заранее известна).

Если изотропный[183] точечный источник излучения и детектор расположены друг относительно друга так, как это показано на рис. 23.2, то вероятность попадания частицы в детектор равна отношению телесного угла Ω, под которым детектор виден из точки расположения источника, к полному телесному углу: ω = Ω/4π. Величина ω называется геометрическим фактором. Тогда вероятность того, что частица будет зарегистрирована детектором, равна произведению ε_Дω, где ε_Д – собственная эффективность детектора. Чтобы получить эффективность счетной установки ε, необходимо ввести поправки на некоторые побочные эффекты: самопоглощение частиц в источнике, поглощение и рассеяние в воздухе на пути к детектору и т.п. Эти поправки вводятся добавлением соответствующих множителей f₁, f₂,… f_n, зависящих от вида излучения и условий измерения. Окончательно имеем для активности:

. (23.3)

Такой метод определения активности называют методом малого телесного угла. В случае протяженного источника, размеры которого сравнимы с размерами детектора и расстоянием между детектором и источником, определение геометрического фактора усложняется. Эти трудности привели к созданию детекторов, рабочее тело которых окружало бы исследуемый источник полностью.[184] В такой детектор попадают все частицы, вылетающие из источника в пределах полного телесного угла 4π (ω = 1), поэтому данный метод получил название метода 4π-геометрии. Промежуточный между этими двумя методами – метод 2π-геометрии (ω = 1/2), когда источник располагается на плоскости, отделяющей рабочее тело от окружающей среды.

Трудности абсолютных методов заставляют, когда это только возможно, прибегать к относительным измерениям. Очевидно, что при одинаковых условиях измерений отношение активностей равно отношению скоростей счета:

. (23.4)

Однако прежде чем сокращать коэффициенты ε₁ и ε₂, требуется убедиться в их равенстве. Сокращение справедливо, если источники имеют одинаковую конструкцию, размер, одинаково располагаются относительно детектора и имеют одинаковый энергетический спектр излучения.

23.4. Метод совпадений. При регистрации излучения ядер часто требуется установить факт временного совпадения между различными событиями. Регистрация совпадений между различными видами излучения (a-, b-, g- и т.д.) дает сведения о схемах распада радиоактивных ядер, о времени жизни возбужденных состояний. При исследовании космических лучей методом совпадений определяют направления движения частиц. Методом совпадений исследуют также процессы одновременного рождения многих частиц.

Схема совпадений представляет собой электронное устройство, в котором импульс на выходе появляется только тогда, когда определенные сигналы одновременно приходят на каждый из нескольких входов.[185] Простейшая схема совпадений имеет два входа (рис. 23.3). Импульсы регистрируются как одновременные, если промежуток времени между соответствующими точками импульсов меньше разрешающего времени схемы совпадений.[186]

Кроме двукратных совпадений часто используются трех-, четырех- и т.д. кратные схемы. Широко распространены и схемы антисовпадений, принцип действия которых прямо противоположен: импульс на выходе возникает только в том случае, если импульс в данном счетчике не совпадает во времени ни с одним импульсом в другом.

Если в одном акте распада радионуклида образуется две частицы (или более), методом совпадений можно определить его активность. Рассмотрим для примера радионуклид со сложной схемой β-распада, когда на одну β-частицу испускается n γ-квантов. Если эффективности регистрации β-частиц и γ-квантов равны e_b и e_g соответственно, их скорости счета

Вероятность того, что при регистрации β-частицы одновременно будет зарегистрирован γ-квант, равна ε_βε_γn.[187] Тогда скорость счета β-γ-совпадений

,

откуда

. (23.5)

Для определения активности методом совпадений необходимо, чтобы время между испусканием одной и другой частицы было много меньше разрешающего времени схемы совпадений. Поэтому метод неприменим, если при распаде образуется ядерный изомер.[188]

23.5. Общие характеристики спектрометров ядерного излучения.В задачи спектрометрии ядерных излучений входят установление распределения по энергии частиц испускаемых радиоактивными источниками, идентификация радионуклидов и определение активности каждого из них, часто – на фоне всех остальных. В связи с этим детектор излучения должен обладать хорошей линейностью преобразования «энергия – амплитуда импульса».

По сравнению с радиометром, схема которого изображена на рис. 23.1, спектрометр имеет в своем составе дополнительный узел – многоканальный анализатор импульсов, модификацию дифференциального дискриминатора. Простейший многоканальный анализатор состоит из нескольких интегральных дискриминаторов, пороги которых последовательно возрастают на некоторую величину и могут регулироваться в интересующем интервале амплитуд импульсов. Каждая пара соседних дискриминаторов включается в схему совпадений, благодаря чему импульс регистрируется только в канале, расположенном между дискриминаторами, один из которых пропускает импульс, а другой нет. Многоканальный анализатор должен обладать линейностью преобразования «амплитуда импульса – номер канала».

Наиболее важными характеристиками любого спектрометра (помимо его эффективности, зависящей от энергии частиц) являются следующие величины:

а) разрешающая способность – отношение полной ширины спектральной линии на ее полувысоте к энергии частицы;

б) форма линии – распределение амплитуд импульсов на выходе детектора при фиксированной энергии попадающих в него частиц; форма линии зависит как от типа детектора, так и от вида излучения;

в) цена канала – отношение энергии спектральной линии к номеру канала, в котором она наблюдается. Для определения цены канала(энергетической калибровки) необходимо иметь, по крайней мере, два излучателя с разными энергиями. Получив их спектры, определяют каналы анализатора, отвечающие максимумам пиков, и устанавливают зависимость между номером канала и энергией частицы.[189] После калибровки положения максимумов пиков будут пропорциональны энергии частиц, а площади пиков – общему числу зарегистрированных частиц с данной энергией.

Для многих сцинтилляционных детекторов в широком диапазоне энергий регистрируемых частиц наблюдается пропорциональность между световым выходом и поглощенной энергией. Эта пропорциональность положена в основу работы сцинтилляционных спектрометров. Однако чаще в спектрометрии ядерного излучения используются ППД (п. 22.3). Основное ограничение на разрешающую способность ППД накладывают флуктуации числа электронно-дырочных пар, образованных заряженной частицей или γ-квантом.

23.6. α-спектрометрияприменяется для измерения активности каждого из α-излучателей при совместном присутствии их в исследуемом источнике, часто – без предварительного разделения. Интенсивности линий спектра (см. рис. 7.2) пропорциональны активности соответствующих им радионуклидов. Чувствительность метода достигает 10^–3 Бк, т.е. с его помощью можно обнаружить, например, всего 10⁸ атомов ²²⁶Ra.

Спектральное разрешение, т.е. чувствительность сигнала к изменению энергии α-частиц, определяется двумя факторами: а) свойствами детектора и (в меньшей степени) электронных схем усиления сигнала и б) потерями энергии α-частицы на ионизацию по пути в чувствительный объем детектора. Для планарных поверхностно-барьерных кремниевых ППД разрешение составляет около 25 кэВ (0,5% от средней энергии α-частицы). Это значит, что частицы с энергиями, отличающимися на меньшую величину, будут давать общий пик. Поэтому, например, изотопы плутония ²³⁹Pu и ²⁴⁰Pu, для которых разница в энергиях между наиболее интенсивными линиями в спектре составляет 11 кэВ, не могут быть определены раздельно. Если излучатели не являются изотопами одного элемента, прибегают к их предварительному химическому разделению.

Торможение α-частиц в источнике приводит к резким изменениям их энергии и, следовательно, ухудшает разрешение. Поэтому необходимо использовать для анализа очень тонкие образцы. Для уменьшения потерь энергии на ионизацию воздуха источник и детектор α-частиц помещают в камеру, которая должна откачиваться до остаточного давления ~10 Па.

23.7. β-спектрометрия.Основная трудность при анализе β-спектров связана с их непрерывностью (ПРИЛОЖЕНИЕ Е). Во многих случаях форма спектра хорошо описывается уравнением (E.2). Тогда для анализа удобно преобразовать спектр в т.н. график Ферми, на котором по оси абсцисс откладывается кинетическая энергия β-частицы T_e, а по оси ординат – величина

. (23.6)

Как следует из (E.2), график Ферми отдельного радионуклида будет представлять собой прямую линию, упирающуюся в ось абсцисс в точке Е_β. По значению Е_β идентифицируют радионуклид и вычитают из общего спектра соответствующий частный спектр. Таким образом, используя график Ферми несколько раз, можно разделить сложный спектр на простые составляющие и оценить вклад каждой из них. Описанная процедура осуществима при условии, что энергии Е_β радионуклидов существенно различаются. Например, ⁹⁰Y (Е_β = 2,27 МэВ), являющийся продуктом распада ⁹⁰Sr, хорошо определяется на фоне природного ⁴⁰К (Е_β = 1,314 МэВ). В случае малой разницы Е_β для идентификации радионуклидов (особенно со сложной схемой β-распада) предпочтительнее использовать спектры электронов конверсии.

Для регистрации β-частиц и конверсионных электронов чаще всего используют поверхностно-барьерные кремниевые ППД. Это связано с тем, что для германиевых детекторов слишком велик эффект обратного рассеяния электронов. Лишь для электронов с энергией > 1 МэВ выгоднее использовать диффузионно-дрейфовые германиевые детекторы, так как при этом требуется большая толщина чувствительной области.

Жидкие сцинтилляторы широко используются в спектрометрии мягкого β-излучения (³Н, ¹⁴С и т.п.). Вследствие малой энергии β-частиц особое значение в этом случае приобретает фон, обусловленный термоэлектронной эмиссией фотокатода ФЭУ. Если шумовые импульсы отсекать при помощи простого дискриминатора, то эффективность регистрации, особенно в случае трития, станет низкой, поскольку не будет регистрироваться и значительная часть полезных импульсов. Поэтому для получения большей эффективности используется метод совпадений: два (или более) ФЭУ регистрируют световые вспышки сцинтиллятора и после отбора по энергии быстродействующая схема совпадений регистрирует лишь те импульсы, которые одновременно поступают на ее вход. Так как импульсы за счет термоэлектронной эмиссии фотокатодов ФЭУ не связаны во времени, большинство их не регистрируется.

23.8. γ-спектрометрияприменяется для идентификации и определения активности радионуклидов, испускающих фотонное излучение. Реальные, или аппаратурные спектры γ-излучения (рис. 23.4) характеризуются довольно сложными формами линий, так как несут информацию об энергии вторичных заряженных частиц (электронов и позитронов), образовавшихся в детекторе.

Полное поглощение энергии первичного γ-кванта в чувствительном объеме детектора происходит при фотоэффекте, многократном комптоновском рассеянии[190] или образовании пар в глубине детектора с полным поглощением энергии фото- или комптоновских электронов, электрон-позитронных пар, аннигиляционных γ-квантов и характеристического рентгеновского излучения материала детектора. Этому взаимодействию соответствует т.н. пик полного поглощения, иногда называемый фотопиком.

Поглощение с уносом части энергии γ-кванта из детектора обусловлено, в первую очередь, однократным комптоновским рассеянием. Комптоновские электроны отдачи имеют непрерывное распределение (ПРИЛОЖЕНИЕ Л). Край комптоновского распределения характеризуется максимумом, сдвинутым относительно фотопика в область более низких энергий. γ-кванты, рассеянные на угол ~180° вне чувствительной области детектора, попадая обратно в детектор, формируют т.н. пик обратного рассеяния. По форме он зеркально повторяет высокоэнергетический край комптоновского распределения.

К неполному поглощению энергии первичного γ-кванта приводит и процесс образования пар с последующим вылетом или рассеянием в детекторе γ-квантов, образовавшихся при анигиляции позитрона с электроном вещества. Вылет из чувствительной области детектора одного или двух аннигиляционных γ-квантов с энергией m_ec² дает пики с энергиями E_g – m_ec² и E_g – 2m_ec² соответственно; их называют пиками одиночного и двойного вылета.

Взаимодействие γ-квантов материалами детектора и особенно его защиты[191] приводит к возникновению характеристического рентгеновского излучения, которое, регистрируясь детектором, создает пики в области малых энергий. При E_g > 2m_ec² в аппаратурных спектрах наблюдается и пик аннигиляционных γ-квантов, испускаемых окружающими детектор материалами.

В аппаратурных распределениях от источников со сложными γ-спектрами фотопики отдельных γ-квантов часто расположены на суммарном пьедестале от регистрации комптоновских электронов. Определение максимумов фотопиков (а по их положению – энергий первичных γ-квантов) и их интенсивности является главной задачей при расшифровке аппаратурных спектров.

В γ-спектрометрии используют сцинтилляционные и полупроводниковые детекторы. Основное преимущество последних – высокая разрешающая способность. Важно и то, что ППД характеризуются почти строгой линейной зависимостью между поглощенной энергией и амплитудой сигнала на выходе. Современные электронные схемы спектрометров также обладают высокой линейностью. Поэтому точность энергетической калибровки спектрометра с ППД часто определяется лишь точностью известных значений энергии γ-квантов стандартных источников.