Технологии очистки радиоактивных газов и аэрозолей

Производство энергии на атомных электростанциях (АЭС) с точки зрения обеспечения радиационной безопасности значительно выделяется из всех циклов ядерно-топливного цикла.

В работающем реакторе АЭС радиоактивность вещества оборудования в процессе деления ²³³U, ²³⁵U или ²³⁹Pu и активации нейтронами различных материалов присутствующих в активной зоне реактора (конструкционные материалы, топливо, примеси теплоносителя, замедлителя, топлива и т. д.). Активность этих веществ обусловлена в основном короткоживущими радионуклидами. К радиоактивному загрязнению среды могут привести только выход радионуклидов, период полураспада которых больше нескольких минут или даже нескольких часов — в зависимости от физико-химических свойств и особенностей поведения в биосфере.

Продукты деления. Большая часть продуктов деления, а также их дочерние продукты, радиоактивны (исключительно β- и γ-активна). Их период полураспада находится в пределах от долей секунды до десятков лет и более.

Все продукты, образуются внутри таблеток ядерного топлива и в основном остаются там. Небольшая часть продуктов деления вследствие диффузии попадает в пространство между таблетками топлива и оболочкой тепловыделяющего элемента (твэла). Выход через герметичную оболочке твэла в охладительную воду возможен также только за счет процесса диффузии. Этот выход мал для всех нуклидов, кроме трития (радиоактивных протон водорода). Последний же химически связывается цирконием, входящим в состав материала оболочки: в результате выход трития через оболочку не превышает 1%.

На практике некоторые твэлы в активной зане могут иметь различные дефекты оболочки, возникающие в процессе работы реактора — микротрещины, через которые диффундируют газообразные продукты деления, или большие трещины, через которые возможен прямой контакт воды и топлива, в результате чего в воду может также попасть некоторое количество нелетучих продуктов деления или даже топлива. В отечественных реакторах типов ВВЭР и РБМК, а также в зарубежных PWR и BWR допускается число газанеплотных твэлов (с микротрещинами) не выше 1 %, а с крупными дефектами — 0,1 %. Фактически количество дефектных твэлов на действующих АЭС, как правило, во много раз меньше предельно допустимых значений.

В зависимости от физико-химического состояния и особенностей поведения в технологических системах АЭС и окружающей среде продукты деления разделяют на следующие группы:

1) благородные газы (Ar, Kr, Xe);

2) летучие вещества (например йод и цезий I, Cs);

3) тритий (Т);

4) малолетучие вещества (лантан, стронций, рубидий и др.).

Во всех группах, кроме третей присутствует большое количество различных биологически значимых радионуклидов. В таблице 8.1 приведены биологически значимые газообразные радионуклиды образующиеся при работе ядерного реактора.

Примечание: все приведенные в таблице нуклиды β- и (или) γ-активин; Т_1/2 — период полураспада.

Количество трития, образующегося в ядерной реакторе, полученное расчетным путем, представлено в таблице 8.2.

Продукты активации.Эти продукты возникают при активации нейтронами конструкционных материалов, примесей теплоносителя, замедлителя и самого топлива. При этом образуются следующие газообразные радионуклиды: ⁴¹Ar, тритий, а образующийся в процессе активации ¹⁴С дает при взаимодействии с кислородом радиоактивные оксиды углерода.

Таблица 8.1 Биологически значимые радионуклиды благородных газов и йода, образующиеся при работе ядерного реактора Нуклид Т1/2 Нуклид Т1/2 Нуклид Т1/2 85Kr 85mKr 85Kr 85Kr 10,7 года 4,5 г 1,3 г 2,8 г 133Xe 133mXe 135Xe 135mXe 5,2 сут 2,2 сут 9,1 сут 15,7 сут 129I 131I 133I 135I 1,6.107 лет 8 сут 21 г 6,6 г

Таблица 8.2

Расчетное количество q в трития, образующегося в энергетическом реакторе

Реакция	q, Ки / [МВт(эл.)×год]
ВВЭР (PWR)	РБМК (BWR)
Деление Активация: D 6Li 10B 3He	18–20   0,001 0,02 0,5 —	18–20   0,01 0,5* — ≤ 0,6**

* — на примеси лития в графите.

** — в газовом контуре РБМК.

Изотоп ⁴¹Ar образуется в результате нейтронной активации ⁴⁰Ar, растворяющего вместе с воздухом в охлаждающей воде:

⁴⁰Ar (n,g) ⁴¹Ar.

Так как содержание ⁴⁰Ar в воздухе мало, вклад ⁴¹Ar в общую активность первичного теплоносителя незначителен. Однако в реакторе РБМК этот радионуклид образуется также и в газовом контуре за счет той же реакции. Скорость образования ⁴¹Ar зависит от состава газовой смеси и может быть значительной.

Образование трития происходит в реакции активации действия, лития и бора, присутствующих в воде первичного контура в качестве примесей:

D(n, g) T,

⁶Li(n, g) T,

¹⁰Br(n, 2a) Т.

Дейтерий входит в состав воды (0,015%), литий и бор — в добавляемые к теплоносителю реактора ВВЭР и PWR гидроокись лития (для регулирования содержания водорода в пленконосителе) и борную кислоту (для дополнительного регулирования реактора).

В реакторе типа РБМК тритий может возникать также в результате:

³He (n,р) Т.

В РБМК гелий присутствует в газовом контуре. Источником 14C в ядерном реакторе возможны реакции:

¹⁴N (n, p)¹⁴C,

¹⁷O (n, a) ¹⁴C,

¹³C (n, g)¹⁴C.

Вклад каждой из этих реакций зависит от типа и особенностей конструкции реактора. В водоохлаждаемых реакторах протекают реакции при азоте и кислороде. В них ¹⁷О и ¹⁴N (как примесь) содержится топливе, теплоносителе и замедлителе. В легководных реакторах ВВЭР (PWR) и BWR нормированное количество образующегося ¹⁴С по оценке разных авторов составляет 0,02–0,03 Кн/[МВт (эл.)год].

Рис. 8.2. Схема основных технологических контуров АЭС с реактором РБМК: 1 — реактор; 2 — графитовая кладка; 3 — биологическая защита; 4 — технологические каналы; 5 — барабан-сепаратор; 6 — турбогенератор; 7 — инжектор; 8 — конденсатор; 9 — конденсатоочистка; 10 — деаэратор; 11 — подпиточный насос; 12 — байпасная очистка на ионообменных фильтрах; 13 — главный циркуляционный насос; 14 — вентиляционная труба; 15 — аэрозольный фильтр; 16 — газгольдер для выдержки газа; 17 — адсорбер СО2, СО, Н2, NH3; 18 — компрессор; 19 — аэрозольный и йодный фильтры.

Рис. 8.1. Схема основных технологических контуров АЭС с реактором типа ВВЭР (казаны характеристики первого контура ВВЭР-1000): 1 — ректор; 2 — парогенератор; 3 — турбогенератор; 4 — инжектор; 5 — конденсатор; 6 — спецводоочистка второго контура; 7 — деаэратор; 8 — питательный насос; 9 — байпасная очистка; 10 — главный циркуляционный насос.

Газообразные отходы АЭС и их обработка. Основной источник газообразных отходов — система байпасной очистки теплоносителя первого контура АЭС с реакторами ВВЭР или PRW) (рис. 8.1) и эжектор конденсатора (АЭС с реакторами РБМК или BWR) (рис. 8.2). Кроме того, газообразные отходы возникают в результате дегазации разного рода протечек теплоносителя, выхода газа при водообмене в реакторе при отборе проб воды.

Рис. 8.3. Система удаления газообразных отходов PWR: 1 — коллектор газовых сдувок первого контура; 2 — возврат в первый контур; 3 — компрессор; 4 — бак отстойник; 5 — емкость задержки для распада радиоактивности; 6 — шайба; 7 — приточная вентиляция; 8 — первый контур; 9 — парогенератор; 10 — пар; 11 — конденсат; 12 — турбина; 13 — конденсатор; 14 — воздушный эжектор; 15 — расширитель продувки; 16 — вентиляционная шахта; 17 — защитная оболочка; 18 — дренаж в систему удаления отходов; 19 — вентиляция защитной оболочки; 20 — фильтр грубой очистки; 21 — фильтр с активированным углем; 22 — аэрозольный фильтр тонкой очистки.

Газообразные отходы проходят сплошную систему обработки, после чего выбрасываются через газоотводную трубу.

Рис. 8.4. Система удаления газообразных отходов BWR: Р — механический фильтр; С — угольный фильтр; А — аэрозольный фильтр тонкой очистки; R — датчик системы контроля выброса; 1 — конденсатор системы уплотнения турбины; 2 — охлаждающая вода; 3 — труба; 4 — пусковой вакуумный насос; 5 — сборник протечек из уплотнения; 6 — от вентиляционных систем и вакуумных насосов; 7 — в конденсатосборник; 8 — воздух; 9 — вентилятор для разбавления выброса; 10 — пар от реактора; 11 — турбина; 12 — возврат конденсата в реактор; 13 — конденсатор; 14 — воздушный эжектор; 15 — контактный аппарат; 16 — влагоотделитель; 17 — вентиляционная шахта; 18 — емкости с активированным углем или криогенная установка.

На рис. 8.3 и 8.4 представлены схемы удаления газообразных радиоактивных, используемые в американских реакторах, работающих на воде и на водяном паре PWR и BWR. В верхние части схемы (рис. 8.3) показана система сдувок радиоактивных газов первого контура. Наибольшую опасность представляет йод, криптон и ксенон. Йод является химически активным элементом и может быть связан химическим путем. Для благородных газов используется физические методы удержания. Эти газы компрессором подают в емкости выдержки (газгольдеры) и выдергивают в течение 30–45 дней перед контрольным выбросом в атмосферу через вентиляционную трубу.

Типичные значения годовых выбросов радиоактивных газов от PWR электрической мощностью 1000 МВт. представлены в табл. 8.3.

Наибольший вклад (примерно 1013 Бк) при наличие обработки газообразных отходов связан с ⁸⁵Kr.

На BWR объем удаляемых газов из-за постоянной деаэрации питательной воды много больше. Газы, выделяющиеся в деаэраторе, являются радиоактивными, так как имели прямой контакт с ядерным топливом. В состав газов, кроме образующихся при радиолизе О₂ и Н₂ входят такие ¹³N, ¹⁶N, ¹⁸O.

Если в PWR радиоактивные газы обрабатываются отдельными порциями, то BWR из-за большого объёма удаляемых газов они обрабатываются и выбрасываются, в окружающую среду непрерывно с минимальной 30-минутной задержкой в больших трубопроводах. Радиоактивные газы могут быть направлены в фильтры со слоем активированного угля, где задерживаются на большое время. Для короткоживущего криптона время задержки составляет 16, а для ксенона — 9 дней. При выдержке в 30 мин радиоактивные газы после разбавления воздухом выбрасываются в атмосферу через высокую (около 100 м) трубу.

Таблица 8.3. Эффективность различных систем обработки газообразных отходов для благородных газов на PWR электрической мощностью 1000 МВт Источник выброса Годовой выброс Ки Системы обработки газообразных отходов: без обработки после задержки в емкости с активированным древесным углем 72 дня для ксенона, индия и криптона Хранение в газгольдере 60 дней 90 дней Другие источники (оценки): защитные оболочки вспомогательный корпус     329*   412* 306*   88* 10** * — из этого количества примерно 300 Ки дает 85Kr ** — при полной утечке 0.00473 м3/с

Разбавление и рассеивание уменьшает концентрацию радиоактивных газов в атмосфере вокруг АЭС до очень низких допустимых уровней (⁸⁵Kr — 3,7×10^–4 Бк/л). Значения газогорящих выбросов от 1000-мегаватного BWR приведены в таблице 8.4.

Таблица 8.4 Эффективность различных систем обработки газообразных отходов для благородных газов на BWR электрической мощностью 1000 МВт.   Источник выброса Годовой выброс Ки Системы обработки газообразных отходов: c 30-минутной задержкой с контактным аппаратом, с задержкой в активированном угле** (80 дней — задержка для Xe, 2,7 дня — задержка для Kr) Другие источники: защитная оболочка вспомогательный корпус машинный зал хранилище радиоактивных отходов отсос из уплотнений турбины механические вакуумные насосы   1 260 000*     * — из этого количества 240 Ки 85Kr ** — для системы с 21800 кг угля, работающей при Т = –180С, точка росы –290С и расходом воздуха 36 м3/ч.

В системе удаления газообразных отходов BWR имеется контактный аппарат для превращения кислорода и водорода в воду. После 30-минутной задержки влага удаляется в результате конденсации при температуре на несколько градусов выше точки замерзания. Перед выбросом с АЭС газы дополнительно задерживаются в угольном фильтре. При такой технологии обработки газовый выброс от BWR составляет 10% допустимого значения.

В PWR первый контур находится под давлением водорода, что вызывает непрерывную рекомбинацию радиолитических кислорода и водорода в воду. Для обработки воздуха и уменьшения концентрации водорода на американских АЭС используются контактные аппараты. Контактный аппарат — стальной бак с заменяемым вкладышем или слоем, содержащим химический катализатор. Он представляет собой мелкие частицы платины или палладия, нанесённые на металлические пластины или керамику, подобную таблеткам из оксида алюминия. Лучшие характеристики контактного аппарата получаются при температурах от 120 до 480°С в зависимости от расхода на единицу поверхности. Чтобы исключить опасность неконтролируемого загорания, объёмная доля водорода в поступающем в аппарат газе должна поддерживаться ниже 4%.

В американской системе удаления газообразных отходов для очистки выбрасываемого в атмосферу газа от радиоактивных примесей широко используется процесс фильтрации. Три фильтра включают последовательно: фильтр грубой очистки со слоем стекловолокна, угольный фильтр для поглощения галогенов, в первую очередь радиоактивного йода, и высокоэффективный аэрозольный фильтр ионной очистки.

Грубый фильтр обычно используется первым на пути потока для продления полезного срока службы фильтра тонкой очистки.

Для защиты от йода предусмотрены специально спроектированные фильтры. Они содержат активный уголь, поглощающий йод, и размещаются до и после аэрозольных фильтров. Таким образом фильтрация обеспечивает необходимую обработку больших объёмов воздуха из защитной оболочки и вспомогательных зданий.

Рис. 8.5. Схема обработки и удаления газообразных отходов АЭС с легководным реактором типа ВВЭР или РБМК: Г — фильтр грубой очистки; А (И) — аэрозольный (йодный) фильтр; РХС — радиохроматографическая система очистка газов.

Отечественная система очистки газообразных выбросов АЭС от радиоактивных газов (рис 8.5) включает в себя следующие виды очистки: от паров воды и водорода, от аэрозолей на аэрозольных фильтрах и йода на йодных угольных фильтрах.

Для уменьшения активности выбрасываемых газов на АЭС осуществляется также как и на американских станциях их временная задержка перед выбросом в трубу, в течение которой происходит распад короткоживущих радионуклидов. Для этого газы либо на определённое время заканчивают в специальные газгольдеры, либо пропускают через радиохроматографическую систему (РХС) очистки газов. Основной элемент этой системы — фильтр-адсорбер, заполненный активированным углём. Благодаря динамической адсорбции в угле происходит временная задержка газов при их прохождении через РХС в течение времени от нескольких суток до нескольких десятков суток в зависимости от конструкции РХС, условий эксплуатации, массового числа радионуклида. Так адсорбер с рабочим объёмом 20 м³ обеспечивает задержку ксенона на 42 сут. и криптона на 3,5 сут. Адсорбер объемом 40 м³ задерживает криптон в течение 10 суток. Временная задержка газообразных отходов во много раз уменьшает их активность, что эквивалентно улавливанию значительной части радионуклидов.

Дополнительным источником газообразных отходов на АЭС служит вентиляция основных и вспомогательных помещений станций. Перед выбросом через трубу поток вентилируемого воздуха подвергается очистке на аэрозольных и иодных фильтрах. Если удельная активность этого воздуха из вспомогательных помещений невысока, то можно проводить его выброс, минуя систему очистки.

Существенное различие между реакторами ВВЭР (BWR) и ВВЭР (PWR) с точки зрения образования радиоактивных отходов заключается в том, что из-за замкнутости первого контура ВВЭР (PWR) время пребывания в нем радиоактивных веществ немного больше, чем в открытом первом (и единственном) контуре ВВЭР (BWR). Поток из воды из первого контура ВВЭР в систему безопасной очистки или в виде протечек относительно мал, поэтому период полувыведения радиоактивных газов из первого контура довольно большой: от нескольких часов до нескольких суток в зависимости от типа реактора конструкционных особенностей и режима работы.

В кипящем реакторе РБКМ или BWR газы переходят из воды в пар и довольно быстро (примерно за 30 мин) выходят из контура через эжектор конденсатора. Поэтому на АЭС с реакторами этого типа временная задержка газов перед выбросом через трубу и имеет более важное значение, чем на АЭС с реакторами ВВЭР или PWR.

Таблица 8.5 Состав радиоактивных благоприятных газов (РБГ) и йода в газообразных выбросах АЭС   Нуклид   41Ar 85Kr 85mKr 87Kr 88Kr 133Xe 133mXe 135Xe 135mXe Другие изотопы Xe Относительное содержание, % ВВЭР   0,2 5,4 2,2 — 13,2 —   — PWR   0,03 0,6 0,4 0,3 0,5 3,2 0,8   2,5 РБМК   0,3 0,7 6,6 13,4 18,6 35,2 — 25,4 —   — BWR   — 0,6   22,4 Всего РБГ 131I 133I 135I 59,8 31,9 8,3 23,8 43,5 32,7 12,7 39,7 47,6 Всего

* — без 41Ar из газового контура

В состав газообразных радиоактивных выбросов отечественных АЭС входят радиоактивные благородные газы (РБГ), некоторое (обычно небольшое) количество трития (большая часть содержится в жидких отходах), малые количества пара для аэрозолей, не извлеченных при очистке. РБГ состоят из изотопов криптона и ксенона и продукта активации ⁴¹Ar. В газообразных отходах йод присутствует в основном в виде органических соединений (~90%) с примесью аэрозольного и элементарного йода (~10%).

Отнесенные ранее различия в конструкциях реакторов ВВЭР и РБМК проявляются в том, что количество РБГ, выбрасываемого в атмосфере, на АЭС с реактором РБМК на порядок больше, чем на АЭС с реакторами ВВЭР. При этом существенно различен их изотопный состав: в выбросах ВВЭР преобладает относительно долгоживущие ¹³³Xe, а в выбросах РБМК — более долгоживущие изотопы криптона и ксенона (табл. 8.5).

Рассчитанный нормированный выброс радиоактивных газов в атмосферу от АЭС с разными типами реакторов представлены в таблице 8.6.

Таблица 8.6 Нормированный выброс радиоактивных газов «аэрогенной» в атмосферу АЭС, Ки / [Мвт(эл.)×год] Тип реактора РБГ I Аэрозоли без I Т ВВЭР РБМК 1–7,5 £75 2×10–5–2,5×10–4 1×10–4–1,5×10–2 1×10–5–3×10–4 8×10–6 0,2–0,9 <0,6

Системы очистки радиоактивных газов АЭС и разбавление в воздухе выбрасываемых радиоактивных газов позволяет существенно снизить дозы облучения населения прогнивающего вблизи АЭС.

Эквивалентная доза на расстоянии до 100 км от АЭС составляет для реактора типа ВВЭР составляет 0,35 мкЗв/год, для РБМК — 4,2 мкЗв/год, что значительно ниже предельно допустимых значений (5 мЗв/год), а эффективная коллективная мощность доз соответственно для ВВЭР — 0,013 чел Зв/год, что намного ниже опасных генетических значимых величин.

Таким образом, современные технологии очистка выбрасываемого воздуха АЭС, работающих в нормальном режиме, от радиоактивных газов допускает выход в атмосферу таких их количеств, которые не представляют опасности рядом прогнивающих.

Глава 9