Основные свойства вынужденного деления

Рассмотрим основные свойства вынужденного деления ядер нейтронами, которое возможно, если

,

(5.2.1)

где W_c - энергия возбуждения составного ядра при захвате нейтрона, равная (4.5.32)

.

(5.2.2)

Из (5.2.1) и (5.2.2) следует, что реакция деления составного ядра возможна тогда, когда кинетическая энергия нейтрона

.

(5.2.3)

Выполнение неравенства (5.2.3) возможно в двух случаях.

1). Если S_n(C) > W_f, то из (5.2.3) следует, что реакция деления не имеет энергетического порога и деление возможно при любой энергии налетающего нейтрона. Нуклиды, захват нейтрона которыми ведет к образованию составного ядра, обладающего такими свойствами, называются делящимися или топливными нуклидами. Топливные нуклиды используются для производства энергии в ядерных реакторах и в ядерном оружии.

2). W_f > S_n(C). И хотя деление таких ядер нейтронами является экзоэнергетическим процессом и формально не имеет энергетического порога (ядро может разделиться подбарьерным путем), однако эффективно оно может делиться только тогда, когда кинетическая энергия нейтронов

.

(5.2.4)

Нуклиды, образующие при захвате нейтрона составные ядра, для которых выполняется это условие, называются сырьевыми нуклидами, так как из них возможно получение топливных нуклидов.

В таблице 5.2.1 приведены характеристики некоторых тяжелых нуклидов, способных делиться под действием нейтронов.

Таблица 5.2.1

Нуклид	232Th	233U	235U	238U	239Pu
Составное ядро	233Th	234U	236U	239U	240Pu
Энергетический барьер Wf, МэВ	5,9	5,5	5,75	5,85	5,5
Энергия связи нейтрона εn, МэВ	5,07	6,77	6,4	4,76	6,38

Из этой таблицы видно, что нуклиды ²³³U, ²³⁵U и ²³⁹Pu являются топливными нуклидами, а ²³²Th и ²³⁸U – сырьевыми. Переработка сырьевых нуклидов в топливные основана на реакции радиационного захвата нейтрона (4.9.11):

n + 232Th → γ + 233Th ,	(5.2.5)
n + 238U → γ + .	(5.2.6)

В реакции (5.2.6) были получены первые трансурановые элементы.

На рис.5.2.1 приведены зависимости сечения деления от кинетической энергии нейтронов, показывающие существенное различие топливных и сырьевых нуклидов относительно вынужденного деления. В то время как топливные нуклиды в тепловой области имеют сечения ~ 1000 барн, а сырьевые вообще не делятся, то в области быстрых нейтронов сырьевые нуклиды имеют на один – два порядка меньшее сечение, чем топливные. Выясним, чем вызвано такое различие на примере нуклидов ²³⁵U и ²³⁸U. Во-первых, составное ядро ²³⁶U имеет большее значение параметра делимости, нежели составное ядро ²³⁹U и, следовательно, меньшую высоту потенциального барьера W_f (см. таблицу 5.2.1). Во-вторых, энергия связи нейтрона в четно-четном ядре ²³⁶U больше, чем в четно-нечетном ядре ²³⁹U, согласно пятому члену формулы Вейцзеккера (2.1.1). Другими словами, энергия связи парного нейтрона всегда больше, чем непарного.

Измерения кинетической энергии осколков показывают, что деление носит асимметричный характер, а образующиеся осколки имеют различные величины кинетической энергии и, следовательно, различные массы. Распределение осколков по энергиям для случая деления ²³⁵U тепловыми нейтронами представлено на рис. 5.2.2, из которого следует распределение осколков по массам (кривая «а» на рис. 5.2.3). Действительно, если принять начальный импульс системы ядро + нейтрон, равным нулю, то импульсы осколков должны быть равны друг другу по величине, Р₁ = Р₂, откуда следует, что

.

(5.2.7)

При делении образуется несколько десятков пар осколков преимущественно неравной массы. Наиболее вероятным (~ 6 ÷ 7%, площадь под кривой на рис. 5.2.3. нормирована на 200%) оказывается выход Y осколков с массовыми числами 95 и 141, т.е. массы осколков относятся как 2 : 3. Вероятность симметричного деления в 600 раз меньше. С ростом энергии нейтронов асимметрия в распределении масс осколков уменьшается (кривая «б» на рис. 5.2.3).

Объяснение асимметрии деления при помощи капельной модели предполагает деформацию делящегося ядра в виде груши, но деление капли на две равные части оказывается наиболее энергетически выгодным. Одно из возможных объяснений асимметрии деления может быть получено с привлечением модели ядерных оболочек, как результат преимущественного образования ядер-осколков с близкими к магическим (50 и 82) числами заполнения протонных и нейтронных оболочек.

В процессе деления выделяется энергия примерно равная 200 МэВ. Подавляющая часть этой энергии приходится на кинетическую энергию Q_fк осколков, приобретаемую ими в результате кулоновского отталкивания. Энергия кулоновского взаимодействия осколков в момент их образования (позиция 4 на рис. 5.1.3) определяется кулоновским барьером (1.9.2) и составляет

,

(5.2.8)

где: Z₁ и Z₂ –заряды осколков, а R₁ и R₂- их радиусы. Подсчет энергии по этой формуле для пары наиболее вероятных осколков дает величину ~ 170 МэВ.

Образующиеся осколки должны быть радиоактивными и могут испускать нейтроны. В различных областях периодической системы элементов наблюдаются следующие соотношения между числом нейтронов и протонов для β-устойчивых ядер, лежащих на дорожке стабильности (рис. 1.1.2):

Ядро
N/Z	1,0	1,3	1,45	1,55

Из приведенных данных следует, что осколки перегружены нейтронами, так как они образуются из ядер ²³⁶U, у которых N/Z ≈ 1,55. Поэтому они располагаются ниже дорожки стабильности и должны быть β^--активными. Из-за большого избытка нейтронов выход на дорожку стабильности должен осуществляться путем нескольких последовательных β^--распадов, т.е. осколки деления должны давать начало длинным цепочкам радиоактивных ядер. Пример распада наиболее вероятных осколков приведен на рис. 3.5.4.

Таким образом, часть энергии деления освобождается в виде энергии Q_fβ при выходе на дорожку стабильности путем β^--распадов.

Кроме того, осколки будут испускать нейтроны непосредственно после деления, когда они находятся на расстоянии ~ 10^-8 см. что соответствует ~ 10^-17 с после захвата нейтрона ядром. Эти вторичные нейтроны, возникающие в результате деления, в отличие от первичных нейтронов, вызывающих деление, называются мгновенными нейтронами деления, и также уносят часть энергии Q_f. Впервые вторичные нейтроны деления наблюдались Ж.Кюри в 1939 г. при делении ²³⁵U тепловыми нейтронами, а в 1941 г. Э.Ферми были зарегистрированы нейтроны, испускаемые при спонтанном делении ядер ²³⁸U. Измерения показали, что на один акт деления возникает от одного до пяти вторичных нейтронов. Среднее число вторичных нейтронов на один акт деления является важнейшей характеристикой для осуществления цепной реакции деления и приведено в таблице 5.2.2.

Некоторая часть вторичных нейтронов выделяется из осколков деления спустя время от 0,1 до 50 с. Эти нейтроны были названы запаздывающими. Физическая причина появления запаздывающих нейтронов обсуждается в §3.5. Доля запаздывающих нейтронов в полном числе вторичных нейтронов деления

,

(5.2.9)

где β_f – средний выход запаздывающих нейтронов на один акт деления. Несмотря на незначительную долю, запаздывающие нейтроны играют определяющую роль в управлении цепной реакции деления в ядерном реакторе.

Многочисленные экспериментальные исследования дают основания полагать, что величина почти линейно увеличивается с ростом энергии первичных нейтронов

,

(5.2.10)

где - средний выход вторичных нейтронов при тепловой энергии первичных нейтронов, а коэффициент а ≈ (0,1 ÷ 0,15) МэВ^-1 для большинства ядер.

Поскольку в разных актах деления случайным образом возникают различные по массам пары осколков и различное число нейтронов, то кинетическая энергия вторичных нейтронов будет так же случайной величиной, но при наблюдении за большим количеством делящихся ядер будет наблюдаться уже вполне закономерный энергетический спектр вторичных нейтронов. Измерения распределения вторичных нейтронов по энергиям (рис.5.2.4) позволило установить, что форма распределения очень слабо зависит от кинетической энергии первичных нейтронов и сорта делящихся ядер и может быть представлена в виде

.

(5.2.11)

В настоящее время измерения спектра доведены до 17 МэВ.

При делении ²³⁵U тепловыми нейтронами средняя энергия (см. рис. 5.2.4) вторичных нейтронов близка к 2 МэВ, а наиболее вероятная (в максимуме распределения) составляет около 0,7 МэВ.

Таким образом, нейтроны уносят энергию Q_nf = , что в случае деления ²³⁵U тепловыми нейтронами дает ~ 5 МэВ.

При изучении процесса деления были обнаружены мгновенные γ-кванты, испускаемые возбужденными осколками за время ~ 10^-14 с после вылета из них мгновенных нейтронов. Энергетический спектр γ-излучения непрерывный и убывает с ростом энергии, максимальная энергия γ-квантов составляет около 7 МэВ. В процессе деления ²³⁵U тепловыми нейтронами на один акт деления возникает в среднем примерно 7 γ-квантов со средней энергией около 1 МэВ, а среднее количество энергии, уносимой γ‑квантами составляет 7 МэВ.

Примерное распределение высвобождаемой энергии для случая делении ядер ²³⁵U тепловыми нейтронами приведено в таблице 5.2.3.

§5.3. Цепная реакция деления

Возникновение вторичных нейтронов в процессе деления тяжелых ядер нейтронами дает возможность осуществить цепной процесс для реакции деления. Цепной процесс характерен тем, что в его основе лежит экзоэнергетическая реакция, возбуждаемая нейтроном, которая порождает вторичные нейтроны. В этом случае появление нейтрона в делящейся среде вызывает цепь следующих друг за другом реакций деления, которая продолжается до обрыва вследствие потери нейтрона – носителя процесса. Основных причин потерь нейтрона две: поглощение первичного нейтрона ядром без испускания вторичных (например, радиационный захват) или уход нейтрона за пределы объема среды (называемый активной зоной), в которой протекает цепной процесс деления. Если в результате реакции возникает более одного нейтрона, которые в свою очередь вызывают деление, то такая реакция является разветвленной реакцией. Средняя длина пробега нейтрона от точки рождения до точки, в которой нейтрон производит деление, является макроскопической величиной. Поэтому цепная реакция деления является макроскопическим процессом. Каждый нейтрон, участвующий в цепном процессе, проходит цикл обращения: рождается в реакции деления, некоторое время существует в свободном состоянии, затем либо теряется, либо порождает новый акт деления и дает нейтроны следующего поколения. Нейтрону необходимо, хотя и малое, но конечное время для прохождения через цикл обращения. Среднее время τ, полученное усреднением по большому числу циклов деления нейтронами, называется временем цикла обращения нейтрона или средним временем жизни нейтронов. Таким образом, цепной процесс деления можно представит как последовательность следующих друг за другом лавин или поколений, разделенных промежутком времени τ:

N0→ N1→N2→ …→ Ni→ Ni+1→… ,

(5.3.1)

где N – число нейтронов в данном поколении. Отношение числа нейтронов последующего поколения к их числу в предшествующем поколении во всем объеме активной зоны называется коэффициентом размножения нейтронов:

k = Ni+1/ Ni .

(5.3.2)

Величины τ и k полностью определяют развитие цепного процесса во времени. Пусть k - постоянная величина, т.е. не зависит от времени. Тогда число нейтронов в следующем поколении N_i+1 = k N_i, затем, через промежуток времени τ количество нейтронов N_i+2 = k N_i+1 = k² N_i, через время 2 τ количество нейтронов составит N_i+3 = k N_i+2 = k² N_i+1 = k³ N_i и т.д. Количество нейтронов в поколении под номером m (число нейтронных циклов) составит

Nm = N0km,

(5.3.3)

если число нейтронов в начальный момент времени наблюдения равно N₀. Время наблюдения при этом составит t = mk, что позволяет записать зависимость (5.3.3) в явном виде от времени:

N(t) = N0kt/τ.

(5.3.4)

Однако, выражения (5.3.3) и (5.3.4) верны только приблизительно, поскольку случаи рождения и исчезновения нейтронов происходят случайным образом, и в любой момент времени в активной зоне присутствуют нейтроны из разных поколений, т.е. процесс изменения числа нейтронов в активной зоне происходит непрерывно.

Приращение числа нейтронов в цепном процессе за время τ цикла обращения нейтрона составит:

ΔN = Nk – N = N(k – 1),

(5.3.5)

а скорость изменения числа нейтронов будет равна

.

(5.3.6)

Уравнение (5.3.6) называется точечным уравнением кинетики без запаздывающих нейтронов. По-прежнему считаем k постоянной величиной и, разделяя в (5.3.6) переменные, получаем решение этого уравнения:

,

(5.3.7)

где N₀ = N(t = 0) - число нейтронов в начальный момент наблюдения.

Проанализируем полученное выражение (5.3.7).

Если k > 1, то число нейтронов в активной зоне будет непрерывно увеличиваться и процесс цепной реакции, раз возникнув, будет сам собой развиваться во времени. Процесс с k > 1 носит название надкритического режима.

При k = 1 количество нейтронов в активной зоне и число происходящих в единицу времени делений не изменяются со временем и остаются постоянными. Такой режим носит название критического режима.

Наконец, если k < 1, то процесс размножения нейтронов затухает и называется соответственно подкритическим режимом.

Таким образом, для протекания самоподдерживаемой цепной реакции деления необходимо, чтобы k ≥ 1. Для определения возможности осуществления цепной реакции обычно рассматривают коэффициент k_∞ размножения в среде с бесконечным объемом, когда можно пренебречь утечкой нейтронов через поверхность активной зоны. Тогда для активной зоны конечных размеров

k = κk∞,

(5.3.8)

где κ – вероятность нейтрону избежать утечки из активной зоны конечного объема. Если существует некоторый конечный объем, то конфигурация, нуклидный состав и масса активной зоны, при которых выполняется условие

k = κk∞ ≥ 1,

(5.3.9)

называются критическими параметрами. Величина k зависит от многих параметров: нуклидного состава активной зоны, ее формы и размера, от энергетического спектра нейтронов, вызывающих деление. Расчет величины k является сложной инженерно-физической задачей и требует знания огромного числа констант, определяющих протекание цепного процесса.

Рассмотрим цепной процесс, у которого время нейтронного цикла τ ≈ 10^-3 с. Такая величина τ характерна для реакторов на тепловых нейтронах. Если предположить, что коэффициент размножения k = 1,005, то за одну секунду число нейтронов, согласно (5.3.7) увеличится в

(5.3.10)

В такое же число раз возрастет количество делений в единицу времени и, следовательно, мощность установки. Ясно, что управлять таким процессом невозможно и в контролируемой установке превышение k над единицей всего на 0,5% недопустимо. Однако, приведенная оценка не учитывает запаздывающих нейтронов и поэтому является завышенной. Действительно, число нейтронов в активной зоне в данный момент времени может быть представлено следующим образом:

Ni+1 = Np + Nd,

(5.3.11)

где: N_p – количество мгновенных нейтронов (p – prompt), возникших непосредственно в момент деления ядер; N_d – количество запаздывающих нейтронов (d – delay), возникших из осколков деления в результате запаздывающего энерговыделения. Разделив равенство (5.3.11) слева и справа на количество нейтронов N_i в предыдущем цикле и учитывая определение (5.3.2), получим, что коэффициент размножения может быть представлен в виде суммы двух слагаемых:

k = kp + kd,

(5.3.12)

из которых первое является коэффициентом размножения на мгновенных нейтронах, а второе – коэффициентом размножения на запаздывающих. Вспомним, что доля запаздывающих нейтронов в полном числе вторичных нейтронов деления обозначается β (см. определение (5.2.9) и таблицу (5.2.2.)). Тогда в цепном процессе, идущем в ²³⁵U под действием тепловых нейтронов

kp = k(1 – β) = 1,005(1 – 0,0065) = 0,9985,	(5.3.12)
kd = k β =1,005·0,0065=0,0653.	(5.3.12)

Таким образом, цепной процесс на одних только мгновенных нейтрона является подкритическим, и управление процессом может осуществляться с помощью изменения количества запаздывающих нейтронов. Если k_p становится равным или больше единицы, что соответствует k ≥ (1 + β), то цепной процесс становится неконтролируемым.

Найдем среднее время τ₀ нейтронного цикла с учетом запаздывающих нейтронов. По правилу нахождения среднего

τ0 = (1 – β)τp + βτd,

(5.3.14)

где τ_p – среднее время жизни мгновенных нейтронов, а τ_d – запаздывающих. Например, при делении ²³⁵U тепловыми нейтронами среднее время жизни запаздывающих нейтронов около 13 с, а τ_p ≈ 10^-3 с и

τ0 = 10-3 + 0,085 ≈ 0,085 с.

(5.3.15)

Из приведенного примера следует важный вывод о том, что среднее время цикла обращения нейтронов в управляемом цепном процессе определяется средним временем жизни запаздывающих нейтронов и не зависит от времени жизни быстрых, но при условии k < (1 + β). Используя в примере (5.3.10) время τ = τ₀ = 0,085 с получим, что за одну секунду мощность цепного процесса увеличится всего на 6 %, что не представляет проблем для регулирования. В теории регулирования цепного процесса обычно используется величина T, называемая периодом реактора, которая есть время, в течение которого количество нейтронов в активной зоне увеличивается в «е» раз. Из (5.3.7) получаем, что

.

(5.3.16)

Если опять же принять k = 1,005, а τ = 0,085 с, то период реактора Т = 17 с. При k → 1 T → ∞, что следует непосредственно из (5.3.16).

Рассмотрим кинетику цепного процесса с учетом запаздывающих нейтронов. Скорость приращения мгновенных нейтронов, по аналогии с (5.3.6), будет равна

,

(5.3.17)

а скорость приращения запаздывающих в соответствии с законом радиоактивного распада осколков относительно испускания запаздывающих нейтронов (λ – постоянная такого распада) равна

λс,

(5.3.18)

где с – количество накопившихся в предыдущих поколениях ядер‑источников запаздывающих нейтронов. Полная скорость изменения числа нейтронов

.

(5.3.19)

Это уравнение необходимо дополнить уравнением для скорости образования ядер предшественников:

.

(5.3.20)

Уравнения (5.3.19) и (5.3.20) образуют систему связанных линейных дифференциальных уравнений точечной кинетики с учетом запаздывающих нейтронов. При более точном рассмотрении учитывают шесть временных групп запаздывающих нейтронов и получают систему из семи уравнений.

Покажем, что на тепловых нейтронах можно организовать цепной процесс деления на уране природного состава: относительное атомное содержание ²³⁸U составляет 99,28 %, ²³⁵U – 0,714 % и ²³⁴U – 0,006 %. Тепловыми нейтронами делятся только нуклид ²³⁵U. Ввиду ничтожного содержания ²³⁴U его участие в цепном процессе учитывать не будем. Среднее число η вторичных нейтронов на один акт поглощения теплового нейтрона ураном природного состава будет равно (дробь определяет вероятность нейтрону произвести деление):

,

(5.3.21)

где: - среднее число вторичных нейтронов на один акт деления; n –концентрация ядер нуклида ²³⁵U или ²³⁸U (с соответствующими верхними индексами); σ_а –сечение захвата нейтронов ядрами ²³⁵U или ²³⁸U; ⁵σ_f – сечение деления ядер ²³⁵U нейтронами. Для тепловых нейтронов эти величины равны: = 2,44; σ_а = 694 барн для ядер ²³⁵U; σ_а = 2,8 барн для ядер ²³⁸U; ⁵σ_f =582 барн для ядер ²³⁵U (рис. 5.2.1). Для природного урана ⁸n/⁵n = 99,28/0,714 = 139. Подставив эти значения в формулу (5.3.21), получим η = 1,31. Таким образом, цепной процесс на ядрах ²³⁵U в составе природного урана возможно осуществить, если при замедления вторичных нейтронов деления до тепловых энергий потерять в среднем не более 0,3 нейтрона.

Однако самопроизвольный цепной процесс деления в природном уране произойти не может и вот почему. При делении ядер средняя энергия вторичных нейтронов составляет ~ 2 МэВ. Для нейтронов с такой энергией входящие в формулу (5.3.21) величины равны: = 2,65; σ_а = 2,1 барн для ядер ²³⁵U; σ_а ≈ 0,1 барн для ядер ²³⁸U; ⁵σ_f =2 барн для ядер ²³⁵U (см. рис. 5.2.1). Подставив эти величины в формулу (5.3.21) получим η(²³⁵U) ≈0,33. Теперь необходимо учесть деление быстрыми нейтронами ядер ²³⁸U. Сечение деления ⁸σ_f ядер ²³⁸U при энергии 2 ÷ 6 Мэв составляет ~ 0,5 барна и имеет фактически порог, равный 1,4 МэВ (см. рис. 5.2.1). Доля нейтронов в спектре деления (см. рис. 5.2.4), энергия которых превышает 1,4 Мэв, составляет не более 60 %. Максимально возможное сечение взаимодействия нейтронов с ядрами в области энергий 2 ÷ 6 Мэв не превышает геометрического сечения ядра σ_Σ = πR² = π(1,4·10^-13 238 ^1/3)² ≈ 2,4 барн. Таким образом

.

(5.3.22)

Полное число нейтронов на один захваченный составит η = η(²³⁵U) + η(²³⁸U) = 0,3 +0,3 =0,6 < 1.

Отметим в заключение возможность самоподдерживаемой цепной реакции деления ядер ²³⁵U, возбуждаемой быстрыми нейтронами. Если в формулу (5.3.21) подставить величины для нейтронов с энергией ~ 2 МэВ: = 2,65; σ_а = 2,1 барн для ядер ²³⁵U; σ_а ≈ 0,1 барн для ядер ²³⁸U; ⁵σ_f = 2 барн для ядер ²³⁵U, то получим, что при ⁸n/⁵n < 30 (соответствует обогащению по ²³⁵U до 3 % и более) полное число вторичных нейтронов на один захваченный первичный превысит единицу даже без учета деления ядер ²³⁸U.

Если обогащение нуклидом ²³⁵U составляет 30% то, используя выше приведенные данные для быстрых нейтронов и формулу (5.3.21), получим η(²³⁵U) =2,3. С учетом деления ²³⁸U быстрыми нейтронами (см. (5.3.22)) получим

η = η(²³⁵U)+η(²³⁸U) = 2,3 + 0,3 = 2,6.

Таким образом, один из нейтронов необходим для поддержания цепного процесса, а еще один из нейтронов можно использовать для воспроизводства ядерного горючего в реакции (5.2.6), так как имеется запас 0,6 нейтронов для компенсации неизбежных потерь нейтронов в результате утечки и захвата ядрами конструкционных материалов.

[1] Исключение составляет случай I = 0, когда все три проекции на оси X, Y, Z имеют определенное значение, равное нулю.

[2] Изомерами называются метастабильные ядра, имеющие период полураспада, отличный от периода полураспада ядра в основном состоянии.

1 Плазмой называют газ, в котором 5 ÷ 10 % атомов или молекул находятся в ионизованном состоянии. С ростом температуры до ~ 10⁷К газ становится полностью ионизованным и состоит из ядер и электронов.