Ноября 1961 года епископ Алексий назначен заместителем председателя Отдела внешних церковных сношений Московского Патриархата.
Июня 1964 года указом Святейшего Патриарха Алексия епископ Алексий удостоен возведения в сан архиепископа с правом ношения креста на клобуке.
Декабря 1964 года архиепископ Алексий назначается управляющий делами Московской Патриархии и постоянным членом Священного Синода. На посту управляющего делами Московской Патриархии пробыл до 29 июля 1986 года.
Мая 1965 года архиепископ Алексий назначается председателем Учебного комитета. Освобожден от этой должности, согласно личной просьбе, определением Священного Синода от 16 сентября 1986 года.
С 17 октября 1963 года по 1979 год архиепископ Алексий – член Комиссии Священного Синода по христианскому единству и межцерковным отношениям.
Указом Святейшего Патриарха Алексия от 25 февраля 1968 года архиепископ Алексий возведен в сан митрополита.
С 10 марта 1970 года по 1 сентября 1986 года возглавлял общее руководство Пенсионным комитетом, осуществляющим пенсионное обеспечение духовенства, вдов и сирот священнослужителей и лиц, работавших в церковных организациях.
18 июня 1971 года во внимание к усердным трудам по проведению Поместного Собора Русской Православной Церкви 1971 года митрополиту Алексию предоставлено право ношения второй панагии.
Митрополит Алексий активно участвовал в жизни Русской Православной Церкви и выполнял ответственные поручения в качестве члена Комиссии по подготовке и проведению празднования 50-летия (1968) и 60-летия (1978) восстановления Патриаршества в Русской Православной Церкви; члена Комиссии Священного Синода по подготовке Поместного Собора Русской Православной Церкви 1971 года, а также председателя процедурно-организационной группы, председателя секретариата Поместного Собора; с 23 декабря 1980 года он - заместитель председателя Комиссии по подготовке и проведению празднования 1000-летия Крещения Руси и председатель организационной группы этой комиссии, а с сентября 1986 года - богословской группы.
Указом Святейшего Патриарха Пимена от 25 мая 1983 года назначен председателем Ответственной комиссии для разработки мероприятий по приему зданий ансамбля Данилова монастыря, организации и проведению всех реставрационных и строительных работ по созданию на его территории Духовно-административного центра Русской Православной Церкви. Освобожден от этой должности, согласно прошению, определением Священного Синода от 16 сентября 1986 года в связи с назначением на Ленинградскую кафедру.
Определением Священного Синода от 29 июля 1986 года назначен митрополитом Ленинградским и Новгородским с поручением управления Таллиннской епархией. По должности митрополита Ленинградского и Новгородского стал председателем Ленинградского филиала Отдела внешних церковных сношений Московского Патриархата.
Широка и многообразна деятельность митрополита Алексия на экуменическом поприще. В сотаве делегации Русской Православной Церки он участвовал в работе III Ассамблеи Всемирного Совета Церквей в Нью-Дели (1961); избирался членом Центрального Комитета Всемирного Совета Церквей (1961-1968); был участником сессий ЦК ВСЦ в Париже (Франция, 1962), Рочестере (США, 1963), Энугу (Нигерия, 1965), Женеве (Швейцария, 1966); президентом Всемирной конференции «Церковь и общество» - Женева (Швейцария, 1966); членом комиссии «Вера и устройство» ВСЦ (1964—1968) и участником сессии в Архусе (Дания, 1964).
В качестве главы делегаций Русской Православной Церкви участвовал в богословских собеседованиях с делегацией Евангелическо-Лютеранской Церкви Германии «Арнольдсхайн - II (ФРГ, 1962), в богословских собеседованиях с делегацией Союза Евангелических Церквей ГДР - «Загорск-V» в Троице-Сергиевой Лавре (1984), в богословских собеседованиях с Евангелическо-Лютеранской Церковью Финляндии в Ленинграде и Пюхтицком монастыре (1989).
День Святой Троицы, 6 июня 1971 года.
Торжественная встреча Архиепископа Кипрского Макария в Троице-Сергиевой Лавре (фото из ЖМП №12, 1971 г, стр.17)
Слева направо: в белых клобуках митрополитов агенты КГБ СССР «Дроздов» А.М.Ридигер, «Святослав» Никодим Ротов и «Антонов» Филарет Денисенко – все трое враги Православной Церкви (прим авт.)
Более четверти века митрополит Алексий посвящает свои труды деятельности Конференции Европейских Церквей. Он возглавлял дегации Русской Православной Церкви и участвовал в работе на Генеральных ассамблеях КЕЦ в Борнхольме (Дания, 1964), Петшах (Австрия 1967), Ниборге (Дания, 1971), Энгельберге (Швейцария, 1974), на Крите (Греция, 1979), Стерлинге (Шотландия, 1986).