Воспроизводство ядерного топлива

Воспроизводство ядерного топлива – это процесс образования в ЯР вторичных делящихся нуклидов (²³⁹Ри или ²³³U) из ядерного сырья (²³⁸U или ²³²Th):

;

.

В качестве первичных делящихся нуклидов используется ²³⁵U, а также накопленные ²³⁹Рu или ²³³U. Запасов ²³⁸U и ²³²Th в природе на два порядка больше, чем делящегося ²³⁵U. Накопление вторичного топлива характеризуют коэффициентом воспроизводства, представляющим собой отношение количества образовавшихся ядер вторичного топлива N_вт к числу сгоревших ядер N_выг:

КВ = N_вт/N_выг = A_выг/A_вт ×(m_вт/m_выг), (4.1)

где А и m — соответственно массовые числа и массы вторичного и выгоревшего топлива; N_выг учитывает выгорание и вторичного топлива. Более точное определение коэффициента воспроизводства ядерного топлива записывается так:

(в случае накоплении плутония (без учета его выгорания) и выгорании 235-урана).

Если вторичный делящийся нуклид отличается от выгораю­щего, КВ называют коэффициентом конверсии (превращения), а ЯР — конвертером. Если вторичным нуклидом является плутоний, KB иногда называют плутониевым коэффициентом. При КВ>1 воспроизводство является расширенным и общее количество делящихся нуклидов в ЯР возрастает со временем. Такой ЯР называют размножителем (в литературе использовался также термин бридер), а KB — коэффициентом накопления топлива. ЯР-размножители дают возможность осуществить замкнутый топливный цикл с дополнительной подпиткой только ядерным сырьем, (природным или отвальным ураном, торием).

Топливный цикл – это процесс использования ядерного топлива, который включает добычу урана (тория), выделение делящихся и сырьевых нуклидов, обогащение, изготовление и хранение твэлов, облучение их в ЯР (выгорание и воспроизводство), выгрузку (полную или частичную), выдержку, транспортировку, регенерацию, изготовление новых твэлов и т. д.

Регенерация топлива – это совокупность радиохимических и химико-металлургических процессов переработки отработавшего кампанию топлива с целью выделения делящихся нуклидов для повторного использования. Воспроизводство с КВ>1 является основным звеном в замкнутом топливном цикле, позволяющим использовать природный уран и торий для получения ядерной энергии. По получаемому радионуклиду различают плутониевые и ториевые циклы. В первом случае делящимся нуклидом является ²³⁵U, ²³³U или ²³⁹Рu, сырьем – ²³⁸U и вторичным топливом – ²³⁹Рu; во втором случае делящимся нуклидом – ²³⁵U, ²³³U или ²³⁹Pu, сырьем – ²³²Th, вторичным топливом – ²³³U.

В настоящее время в основном используется цикл ²³⁸U --» ²³⁹Pu. Образующийся в таком ЯР ²³⁹Рu, сам участвует в делении и, кроме того, поглощая нейтрон без деления, превращается в ²⁴⁰Рu. Последний делится только быстрыми нейтронами, но при радиационном захвате снова дает делящийся тепловыми нейтронами изотоп ²⁴¹Pu и т. д. На рис. 1 приведены кривые накопления изотопов Рu и выгорания ²³⁵U в ЯР на природном уране с глубиной выгорания ~4500 МВт∙сут/т = 4,5 МВт∙сут/кг. Для энергетических ЯР на природном уране или обогащенном уране КВ<1 (для ВВЭР он равен 0,5–0,6, для тяжеловодных и уран-графитовых 0,7–0,8) при этом максимальное количество ²³⁸U, которое может быть переработано в ²³⁹Рu, составляет не более 3 %. При обогащении 3–5 % и глубине выгорания (30–40)∙10³ МВт∙сут/т накопление делящегося Рu составит 0,15—0,20 кг/(год∙МВт) = 0,44–0,55 г/(МВт∙сут).

Рис. 1. Выгорание ядер ²³⁵U и накопление изотопов Рu

Для ЯР на тепловых нейтронах, работающего на уране с обогащением х по ²³⁵U, количество выгоревших ядер ²³⁵U за 1 с равно N₅ Ф.Количество накопившегося плутония-239 (без учета утечки и поглощения нейтронов при замедлении) равно количеству нейтронов, поглощенных ²³⁸U как в тепловой области N₈ Ф, так и врезонансной μ(1-φ)ν₅N₅ Ф:

.

Как видно из формулы, чем больше нейтронов поглощается в ²³⁸U (больше ) и меньше в ²³⁵U (меньше ), чем меньше обогащение х, т.е. чем больше в топливе ²³⁸U, тем больше КВ. Кроме того, KB растет с увеличением резонансного захвата в ²³⁸U (уменьшение φ), увеличением размножения на быстрых нейтронах (увеличение μ) и уменьшением утечки нейтронов в процессе замедления (увеличение ).

Оценить накопление Рu в энергетическом ЯР можно по формуле (4.1), записав ее с учетом (3.5) и (3.6) в таком виде:

m_Pu = 1,25 KB Nt (сут) г = 5,2×10^-5 KB Nt (ч) кг, (4.2)

где N – средняя мощность ЯР, МВт; t – время работы.

Образующийся в процессе работы ЯР Рu является дополнительным топливом, увеличивающим выработку энергии на единицу массы сгоревшего ²³⁵U.

После остановки ЯР происходит временное увеличение концентрации Рu, обусловленное распадом накопившегося на момент остановки Np:

∆N_Pu(t) = N_0Pu(1-e^-λ(Np)t) ядер/см³, (4.3)

где N_0Pu = ФΣ_а⁸/λ_Nр – максимальное увеличение концентрации Рu после остановки ЯР; λ_Np = 0,693/T_Np = 0,693/(2,3×24×3600) =3,5×10^-6 с-¹; Ф – плотность потока нейтронов, соответствующая мощности перед остановкой, нейтр/(см²×с); S_а⁸ – макроскопическое сечение поглощения ²³⁸U, см^-1.

Примечание. Временем установления стационарной концентрации плутония N_0Pu можно считать время, когда концентрация будет отличаться от равновесной на 5–10 %. Это соответствует примерно 4–5 периодам полураспада Np.

Этот Рu играет существенную роль в ЯР на природном уране, поскольку компенсирует прометиевый провал после остановки ЯР.

В ЯР на природном уране 1,97 > КВ > 0,57. ВВЭР имеют КВ = N_Pu/(N_выгU+N_выгРu)<0,8. В тепловых ЯР максимальный KB (до 1,05–1,1) можно получить, используя ториевый цикл ²³³U→²³²Th→²³³U. Максимальный KB возможен в ЯР на быстрых нейтронах в плутониевом цикле ²³⁹Pu→²³⁸U→²³⁹Pu. В экспериментальном ЯР с металлическим плутонием получен КВ>2. В реальном быстром ЯР с более мягким спектром нейтронов КВ » 1,1–1,6.

Одна из наиболее универсальных технико-экономических характеристик быстрых ЯР – время удвоения Т₂ количества делящихся нуклидов, т. е. время, в течение которого в работающем ЯР накапливается количество вторичного топлива, достаточное для эксплуатации нового такого же ЯР. Расчет Т₂ довольно громоздкий, но для оценки можно воспользоваться одной из приближенных формул:

год,

где = ∆m_выг/m_загр относительная глубина выгорания ²³⁹Рu за кампанию топлива T_а.з.; Р_Рu = N_ном/т_загр – энергонапряженность Рu в ЯР, МВт/кг; Т_а.з., Т_п – время нахождения топлива в активной зоне и во внешнем топливном цикле; КИМ=N/N_ном – коэффициент использования установленной мощности, обычно КИМ < 0,8; KB – коэффициент воспроизводства; ε – доля Рu, теряемого при переработке (обычно ε < 0,02).

Как следует из формулы и физического смысла, для уменьшения Т₂ необходимо иметь по возможности большие KB, T_a.з., КИМ, Р_Pи, _Pu и меньшие Т_п и ε. Согласно оценкам для реальных промышленных систем время удвоения составит 5–10 лет.