Хранение ЖРО высокого уровня активности

Состав и свойства жидких отходов высокой активности обусловливают необходимость их хранения в строго контролируемых условиях. На свойства отходов существенно влияет энергия, выделяемая в результате распада радионуклидов. Для смеси радионуклидов энергия излучения достигает максимального значения при возрасте про­дуктов деления около 2 лет и при возрасте около 3 лет составляет 0,8—1 МэВ (рис. 2).

Рисунок 2. - Зависимость от времени средней максимальной энергии излучения смеси продуктов деления Е_мах, средней энергии β и γ-излучения Ер и Еγ

Общее количество тепла, которое выделяется при хранении отходов, рассчитывают по формуле

(1)

где Е_ср — средняя энергия излуче­ния, МэВ; М — активность раствора, Бк.

Тепловыделение отходов, которые получены в результате пере­работки твэлов, выдержанных после выгрузки из реактора в течение 3 лет, составляет десятки ватт на литр. Для хранения растворов высокого уровня активности применяют стальные резервуары, емкость кото­рых составляет от нескольких десятков до нескольких сотен кубических метров. Это приводит к тому, что температура в резервуаре даже при хранении отходов с удельной активностью 10¹¹Бк/л будет достигать температуры кипения. В процессе длительного хранения спад тепловыделения происходит сравнительно медленно. Количество выделяю­щегося тепла уменьшается в 10 раз через 70 лет и в 20 раз через 200 лет. Известны попытки использовать саморазогрев отходов для осуществления процесса выпарки непосредственно в резервуарах. Увеличение концентрации отходов в процессе упаривания, появление твердой фазы с повышенным по сравнению с жидкой содержанием ра­дионуклидов и ухудшенными условиями отвода тепла делает процесс неуправляемым и практически ненадежным. В связи с этим в настоящее время принято необходимым поддерживать температуру при хранении жидких отходов в резервуарах не выше 50—60 °С в течение всего периода хранения. С этой целью резервуары снабжают специальной системой охлаждения, для чего используют чаще всего змеевиковые холодильники. Система охлаждения должна надежно действовать в течение десятилетий. Так, при хранении в резервуаре объемом 2000 м³ отходов с тепловыделением 5·10⁹ Вт при отсутствии охлаждения в про­цессе заполнения температура будет повышаться на 2-3 °С в час и отходы будут кипеть около 50 лет.

В течение первого периода хранения (периода кипения) основной вклад в тепловыделение вносят ⁹⁰Sr и ¹³⁷Сs со своими дочерними радионуклидами ⁹⁰Y и ¹³⁷Ва. Продолжительность охлаждения отхо­дов высокого уровня активности в резервуарах может быть значительно сокращена при условии выделения не менее 90% радионуклидов стронция и цезия.

Важный фактор, определяющий условия хранения жидких отходов высокого уровня активности, — радиолиз составных частей отходов и в первую очередь Н₂О, НNО₃ и нитратов. Как известно, в результате радиолиза воды образуется ряд радикалов (Н⁺, Н, ОН), реакции между которыми приводят к появлению Н₂, Н₂O₂. Выход Н₂ при радиолизе воды составляет 0,5—0,7 молекула/100 эВ поглощенной энергии. Выход конечных продуктов радиолиза в растворах солей и кислот завиcит от различных условий, особенно от окислительно-восстановительных свойств растворенных веществ. Для радиолиза воды эти колебания могут быть значительными и достигать 4 молекула/100 эВ. Легко восстанавливаются атомом Н и Н₂О₂ ионы Се⁺⁴, Сr⁺⁶, Ti⁺³, Со⁺³. В результате радиолиза NО₃^- образуется О₂, который в смеси с водородом взрывоопасен.

Сложный химический состав отходов обусловливает целый комплекс радиационно-химических превращений в процессе их хранения. С точки зрения определения условий хранения наиболее важны процессы, ведущие к выделению газообразного водорода и появлению твердой фазы. С учетом способности водорода образовывать взрывоопасные смеси с кислородом воздуха и окислами азота при хранении отходов высокого уровня активности в газовом пространстве резервуара не допускается концентрация водорода выше 0,3 %.С этой целью предусматривают продувку через резервуар над поверхностью отходов воздуха или инертного газа.

Радиационно-химические процессы при хранении высокоактивных отходов могут привести к уменьшению кислотности раствора и, следовательно, выпадению некоторых соединений в осадок. Так, при рН = 5 отмечена важная роль в образовании осадков соединений Мо, Zr, Те, а при рН = 2 выпадает Fе(ОН)₃. Известны попытки постоянно поддерживать осадок во взвешенном состоянии непрерывным перемешиванием пульсационным воздухом. Однако это еще более усложняет и без того сложную систему обслуживания емкостей. Бо­лее надежно поддержание в емкости нужной кислотности добавлением в случае необходимости азотной кислоты.

Для хранения кислых отходов высокого уровня активности используют тол­стостенные резервуары из нержавеющей стали. Резервуары снабжены системой водяного охлаждения, воздушными циркуляционными насосами, системой очистки газовых выбросов. Вследствие коррозионного воздействия отходов срок службы резервуаров ограничивается 20-30 годами, после чего отходы долж­ны быть переданы для хранения в новый резервуар.

Были попытки с целью уменьшения корро­зионного воздействия подвергать азотнокислые отходы нейтрализации, и для щелочных отходов использовать емкости из простой стали. Однако хране­ние щелочных растворов неизбежно вызывает выпадение осадков, что затрудняет нормальную эксплуатацию резервуаров и практически исключает возмож­ность их освобождения в аварийной ситуации. Однако, как показала многолетняя практика в различных странах, при правильной эксплуатации резервуары из нержавеющей стали могут быть надежно использованы для временного хранения жидких отходов высокого уровня активности. В целях повышения надежности и исключения попадания отходов в окружающую среду сооружают резервуары с двойными стенками, предусматривают специальные поддоны для сбора протечек, создают систему для быстрой перекачки отходов в резервную емкость.

Необходимость периодической замены резервуаров и строгого контроля в процессе их эксплуатации не позволила ни в одной из применяющих этот способ хранения стран признать его приемлемым для постоянного хранения отходов высокого уровня активности.