Радиоактивность. Ядерно-физические свойства урана
Радиоактивность - это свойство ядер некоторых элементов самопроизвольно превращаться (распадаться) с изменением состава и энергетического состояния. Радиоактивность является внутренним свойством ядер, не зависит от внешних условий их существования и связана с соотношением ядерных сил.
Радиоактивность горных пород определяется наличием и содержанием в них трех радиоактивных элементов: урана (238U) и тория (232Th) с продуктами их распада и одиночного радиоактивного изотопа калия – 40К. Наблюдаются преимущественно три вида радиоактивных превращений: α- и β- распад, а также электронный захват. Тяжелые элементы могут испытывать спонтанное деление ядер слабой интенсивности.
Примером α-распада может служить превращение радия в радиоактивный газ радон:
(1.1)
Оба элемента находятся в урановом радиоактивном ряду. Основная часть ядер радиоактивного изотопа 40К испытывает β-распад. В 12% случаев ядро 40К превращается в виде электронного захвата, заключающегося в захвате ядром электрона с внутреннего К-слоя и превращении протона в нейтрон:
(1.2)
Образовавшиеся в ходе радиоактивного превращения ядра чаще всего оказываются в возбужденном состоянии. Переходя в нормальное состояние, они излучают избыток энергии в виде гамма-квантов.
Гамма-излучение - это жесткое электромагнитное излучение, сопровождающее ядерные превращения. Энергия g-излучения индивидуальна для каждого вида ядер и является параметром конкретного ядерного превращения. Так, при превращении радия в радон испускается гамма-квант энергии 0,186 МэВ, поскольку именно такая разница между энергиями возбужденного и нормального состояний имеет место у радона.
В сравнении с другими видами электромагнитного излучения гамма-излучение характеризуется большей энергией и большей частотой колебаний. Благодаря значительно более высокой проникающей способности g-лучей в сравнении с a-и β-частицами, в методах разведочной геофизики используется в основном g-излучение.
Изменение количества радиоактивного вещества описывается законом радиоактивного распада
(1.3)
где t - время с начала превращения; N0, N - количество атомов превращающегося элемента соответственно в момент времени 0 и t.
Более удобным для использования параметром распадающегося ядра является период полураспада T1/2, зависящий только от l:
T1/2 = ln2/l (1.4).
Период полураспада равен времени, за которое превращается половина атомов. Так, если период полураспада радона 3,82 суток, то именно через это время в воде, взятой из радонового источника, останется всего половина атомов радона. Приближенно через 10 Т1/2, т. е. через 38 дней, все атомы радона распадутся. В таблице 1.1 приводятся периоды полураспада радиоактивных элементов – членов уранового ряда. Отметим, что родоначальник ряда - 238U является наименее радиоактивным (долгоживущим) элементом. Торий и радиоактивный изотоп калия также имеют большие периоды полураспада (табл. 1.2).
Таблица 1.1
Свойства радиоактивных изотопов уранового ряда [18].
| Изотоп | Период полураспада | Энергия гамма-излучения*, МэВ | Выход на распад | Количество изотопа, равновесного с U-238 |
| U-238 | 4,507*109 лет | 0,048 | <0,0002 | |
| Th-234 | 24,1 сут | 0,0925 | 0,067 | 1,44*10-11 |
| Pa-234 | 1,14 мин | 1,001 | 0,015 | 4,73*10-16 |
| Pa-234 | 6,658 ч | 0,9161 | 0,001 | 1,66*10-12 |
| U-234 | 2,475*105 лет | 0,053 | 0,0068 | 5,4* 10-5 |
| Th-230 | 7,52*104 лет | 0,068 | 0,0059 | 1,61*10-5 |
| Ra-226 | 1622 года | 0,1861 | 0,04 | 3,49*10-7 |
| Rn-222 | 3,824 сут | 0,510 | 0,0007 | 2,17*10-12 |
| Po-218 | 3,05 мин | нет γ | 1,18*10-15 | |
| Pb-214 | 26,8 мин | 0,352 | 0,360 | 0,98*10-14 |
| Bi-214 | 19,81 мин | 0,6093 1,1204 1,764 2,204 | 0,470 0,170 0,170 0,05 | 0,75*10-14 |
| Po-214 | 1,637*10-4 с | 0,792 | 0,0002 | 1,04*10-21 |
| Tl-210 | 1,32 мин | 0,296 | 0,0002 | 4,92*10-16 |
| Pb-210 | 21,98 года | 0,0465 | 0,04 | 4,3*10-9 |
| Bi-210 | 5,013 сут | нет γ | 2,69*10-12 | |
| Po-210 | 138,4005 сут | 0,803 | 0,00001 | 0,74*10-10 |
| Pb-206 | стабильный |
* Энергии с наибольшим выходом гамма-квантов
Природный уран состоит из трех радиоактивных изотопов, находящихся в постоянном соотношении:
238U – 99.274%, 235U – 0.7196%, 234U – 0.0057%.
Изотоп 238U – родоначальник уранового ряда. Изотоп 235U – родоначальник актиноуранового ряда. Изотоп 234U –член уранового ряда (табл.1.1).
В геофизике содержание урана в горной породе определяют чаще всего по интенсивности гамма-излучения. Поскольку радиоактивных элементов три, то встает вопрос о разделении излучения от урана, тория и калия.
При радиоактивном распаде излучаются гамма-кванты, энергия которых индивидуальна для конкретного распадающегося изотопа (табл. 1.1). Гамма-спектрометрия – измерение интенсивности гамма-излучения определенных интервалов энергии, предназначенное для раздельного определения содержаний в горной породе урана, тория и калия.
По особенностям распада, геохимическим свойствам и продолжительности жизни изотопов урановый ряд разделяется на урановую (до 230Th) и радиевую группы. Основные гамма-излучатели находятся в радиевой группе (табл. 1.1), при этом в жесткой части спектра практически единственный γ-излучатель – это 214Bi с энергиями 0.609, 1.120, 1.764 и 2.204 МэВ. Нуклиды урановой группы дают гамма-излучение слабой интенсивности. Определять содержания урана в горных породах по их гамма-излучению возможно только при наличии радиоактивного равновесия в урановом ряду – между ураном и радием и между радием и радоном, о чем речь пойдет в главе 4.
В спектре тория (ториевого ряда) имеется интенсивная линия с максимальной для естественной радиоактивности энергией – 2,614 МэВ (рис. 1.1). Энергия γ-излучения 40К (доля радионуклида в смеси изотопов калия – 0,012%) составляет 1,484 МэВ. Излучением элементов ряда 235U из-за их малого количества можно пренебречь.
Разделить уран и торий можно также по радиоактивным газам, присутствующим в каждом ряду. Они обладают разным периодом полураспада: радон (219Rn) уранового ряда имеет Т1/2 3,82 суток, а его изотоп в ториевом ряду (торон 220Rn) - 55,6 с. Газ легко выделить из горной породы и определить, с какой скоростью он распадается.
Геохимия урана
Раздельное определение основных радиоактивных элементов по их гамма-излучению позволило накопить большой фактический материал о распространенности этих элементов в горных породах, о их поведении в геологических процессах. Фактически с помощью измерения такого физического явления, как радиоактивность, изучается геохимия радиоактивных элементов, радиогеохимические закономерности формирования и изменения горных пород.
Таблица 1.2
Средние содержания основных радиоактивных элементов в земной коре
| Изотоп | Содержание в земной коре, % | Период полураспада, лет |
   | 2,6×10-4 11,3×10-4 3×10-2 | 4,49×109 1,4×1010 1,47×109(b) 1,24×1010 |
Отметим, во-первых, низкое содержание радиоактивных элементов в земной коре. Сравним, например, с распространенностью таких породообразующих элементов как Si (27,7%) или Са (3,63%). Содержание других радиоактивных элементов еще ниже. Во-вторых, у урана, тория и калия очень большой период полураспада, т.е. они относительно слаборадиоактивные элементы. Например, радий распадается в миллионы раз быстрее, чем уран, а радон - в миллиарды раз. Но во столько же раз этих элементов меньше в земной коре в сравнении с ураном. В этом проявляется зависимость распространенности элемента в природе от стабильности его ядра.
Элементы уран и торий входят в семейство актиноидов, переходных элементов, у которых достраивается глубоко расположенный 5f-уровень, подобно тому, как в семействе лантаноидов (редкоземельных элементов) достраивается 4f-ypoвень, а у элементов группы железа - 3d-уровень. Принадлежность U и Th к переходным элементам определяет широкий спектр проявления их геохимических свойств.
1. В связи с тем, что происходит заполнение внутренней электронной оболочки, все актиноиды имеют близкие химические свойства и практически одинаковые радиусы ионов.
Так, радиусы Th4+ и U4+ равны соответственно 0,99 и 0,93 А. Это определяет близкое геохимическое поведение урана и тория, вхождение их в качестве изоморфных примесей в одни и те же минералы, замещение друг друга в собственных минералах.
2. Характерны явления изоморфизма урана и тория с редкоземельными элементами (церий, лантан, неодим и др.).
3. Помимо сходства с лантаноидами, уран и торий имеют близкие химические свойства с переходными элементами других периодов: Ti, Zr, Hf, V, Nb и Та; уран, кроме того, - с Сr, Мо и W.
Малый размер ионов урана и тория при высоком заряде определяет их повышенную способность к сорбции на поверхности твердых тел (глин, оксидов и гидроксидов железа).
Различие между ураном и торием проявляется в том, что уран, кроме четырехвалентного состояния, когда его свойства близки к торию, может находиться также в шестивалентном состоянии. При свободном доступе кислорода шестивалентный уран находится в форме комплексного катиона уранила - (UO2)2+ большого размера, благодаря чему он не может замещать другие катионы в минералах.
Соотношение U4+ и U6+ определяется окислительно-восстановительным потенциалом среды. Шестивалентный уран обладает высокой подвижностью, почему большое значение для осаждения урана являются восстановительные барьеры (углеродистые, сероводородные).
В горных породах уран и торий присутствуют в трех формах:
1) в виде собственных минералов; наиболее распространены торианит, уранинит, торит и др.;
2) в виде изоморфной примеси в минералах;
3) в рассеянной форме: в дефектах структур породообразующих минералов, в адсорбированном состоянии на поверхности минеральных зерен и в микротрещинах.
В связи с низкими, порядка 10-4 %, содержаниями урана (и тория) в горных породах преобладают третья и вторая формы их нахождения. Следует отметить, что в рассеянной форме уран наиболее подвижен, наиболее способен к выщелачиванию метаморфическими и гидротермальными растворами. В условиях высоких концентраций (на месторождениях) уран находится в минеральной форме (табл. 1.3).
Таблица 1.3
Основные урановые минералы
| Наименование | Химический состав | Урана, % |
| Настуран (урановая смолка) | k UO2*l UO3*m PbO | 52-76 |
| Уранинит | k (U,Th)O2*l UO3*PbO | 62-78 |
| Браннерит | (U,Ca,P,I,Th)3Ti5O16 | |
| Коффинит | U(SiO4)1-x(OH)4x |
Калий в силу относительно высокого содержания в породе образует в основном собственные минералы. Повышенное его количество отмечается в калиевых слюдах и полевых шпатах, в глинистых минералах.
Поведение урана в геологических процессах можно проследить по данным таблицы 1.4. Отметим главные черты геохимии урана.
1. В магматических процессах уран и особенно торий проявляют литофильные свойства, их содержания понижаются от кислых разностей - к средним и основным. Содержания урана и тория в целом выше в эффузивных разностях магматических пород.
2. Содержание урана и тория в осадочных породах возрастают при увеличении их дисперсности. Наиболее радиоактивны глины и глинистые образования, которые обладают повышенной способностью к сорбции катионов. Низкими содержаниями радионуклидов, особенно тория, обладают карбонатные породы.
3. Определенно обогащены ураном (при низких содержаниях тория) углеродистые разности осадочных и метаморфических пород – углеродисто-кремнистые и горючие сланцы.
4. В ходе метаморфических процессов содержание урана и тория понижаются. Особенно процесс выщелачивания характерен для урана,
Таблица 1.4
Содержание урана и тория в геологических образованиях [15].
| Геологический объект | U, г/т | Th, г/т | Th/U |
| Рудные поля урановых месторождений | |||
| Руды | 300-3*104 | 10-100 | <0.1 |
| Первичные ореолы | 50-300 | 5-30 | <0.1 |
| Вторичные ореолы | 10-100 | 5-30 | <1.0 |
| Интрузивные породы | |||
| Дуниты | 0,03 | 0,08 | 2,7 |
| Габбро | 0,6 | 1,8 | 3,0 |
| Диориты | 1,8 | 6,0 | 3,3 |
| Граниты | 4,5 | 18,0 | 4,0 |
| Сиениты | 3,0 | 13,0 | 4,3 |
| Эффузивные породы | |||
| Базальты, диабазы | 0,7 | 2,3 | 3,2 |
| Дациты | 2,5 | 10,0 | 4,0 |
| Липариты | 4,7 | 19,0 | 4,0 |
| Фельзиты | 4-6 | 20-40 | 5,0 |
| Трахилипариты | 3-8 | 30-50 | 4,5 |
| Осадочные и хемогенные породы | |||
| Конгломераты | 2,4 | 9,0 | 3,7 |
| Песчаники, алевролиты | 2,9 | 10,4 | 3,6 |
| Аргиллиты, глины | 4,0 | 11,5 | 2,9 |
| Углеродистые сланцы | до 10-20 | 1,0 | |
| Известняки | 1,6 | 1,8 | 1,1 |
| Горючие сланцы | 5-100 | 10-15 | <0,5 |
| Каменный уголь | 3,4 | 4,8 | 1,4 |
| Метаморфические породы | |||
| Гнейсы биотитовые | 1,6 | 8,0 | 5,0 |
| Сланцы кристаллические | 1,3 | 4,2 | 3,2 |
| Кварциты | 1,0 | 4,0 | 4,0 |
| Амфиболиты | 0,8 | 3,2 | 4,0 |
| Мраморы | 1,1 | 1,8 | 1,6 |
| Мигматиты | 3,2 | 16,1 | 5,2 |
| Рыхлые отложения | |||
| Кора выветривания гранитов | 2,8 | 12,4 | 4,4 |
| Кора выветривания известняков | 1,2 | 7,0 | 5,8 |
| Почвы | 1,0 | 6,0 | 6,0 |
по-видимому, имеюшего большую подвижность в метаморфических процессах.
Мобилизованный при метаморфизме пород уран может служить источником рудного вещества в урановых месторождениях.
5. Относительно низкие (в сравнении с торием) содержания урана в рыхлых отложениях указывают на высокую подвижность урана в гипергенных процессах.
6. В рудных полях урановых месторождений торий-урановые отношения аномально-низкие, то есть рудный процесс направлен на специализированное концентрирование урана.
Сравнивая общие данные с определениями содержаний радионуклидов в магматических породах Северо-Казахстанской урановорудной провинции (табл. 1,5), отметим более высокое содержание урана и тория во всех разностях магматических пород, особенно в лейкократовых а также высокие торий-урановые отношения. Иными словами, магматические комплексы специализированы на уран-ториевую минерализацию. Наличие здесь именно урановых месторождений обязано особенностям миграции урана в гидротермальном и гидрогенном процессах.
Таблица 1.5
Содержание урана и тория в магматических породах Северо-Казахстанской урановорудной провинции [23].
| Горная порода | U, г/т | Th, г/т | Th/U |
| Биотитовые и лейкократовые граниты | 4,1-6,7 | 36,2-31,8 | 5,2-8,8 |
| Лейкократовые граниты и аляскиты | 12,1 | 45,3 | 3,8 |
| Биотитовые, биотит-роговообман-ковые граниты, гранодиориты | 3,1 | 14,9 | 4,8 |
| Гранодиориты, диориты | 2,5 | 8,9 | 3,5 |
| Габбро, габбро-диориты | 1,0 | 2,5 | 2,5 |
| Гранит-порфиры, кварцевые порфиры | 11,0 | 50,7 | 4,6 |
| Кварцевые порфиры, фельзиты, липариты, дациты и их туфы | 4,9 | 40,0 | 8,2 |
| Трахиандезитовые порфириты | 2,9 | 12,2 | 4,2 |
| Андезитодациты, андезиты, андезитобазальтовые порфириты | 2,1 | 8,3 | 4,0 |
Радиоактивные геофизические методы, по сути, являются прямыми методами поисков и разведки месторождений урана. Однако они обладают существенным недостатком – малой глубинностью. В случае глубоко залегающих месторождений приходится ориентироваться на другие геофизические методы, которые фиксируют места локализации месторождений по косвенным признакам. Далее рассмотрим петрофизическое обеспечение геофизических методов при разведке и разработке урановых месторождений.
2. ПЕТРОФИЗИЧЕСКИЕ МОДЕЛИ МЕСТОРОЖДЕНИЙ УРАНА